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台電核能月刊
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核能部門放射化學實驗室對混合貝他水樣與阿伐濾紙樣量測能力測試
楊昌鵬
放射試驗室 放射化學組 組長
謝清白
放射試驗室 放射化學組 放化課長
高瑞庭
核能發電處 核能化學組 工程師
 
一、前言:
 
  為提昇核能部門各放射化學實驗室之量測能力,以確保各放射化學實驗室之放射化學量測數據可靠性與分析水準一致性,本公司核能部門各放射化學實驗室之量測能力分析比較作業,係依據核能發電處『DONG-K-5.1-T核能部門放射化學實驗室間分析比較作業程序書』規定辦理。目前,核能部門內擁有放射化學實驗室之單位,分別是核能一廠、核能二廠、核能三廠及放射試驗室等四個單位。依據該作業程序書規定:(1)分析比較樣品種類包含:氚-3(H-3)、鐵-55(Fe-55)、鍶-89(Sr-89)、鍶-90(Sr-90)、加瑪核種(型態有:微粒Particulate、活性碳Charcoal、惰性氣體Noble Gas、及液體Liquid)、及總阿伐計測(Gross Alpha)等六項。(2)每兩年必須進行一次實驗室間分析比較作業,但每六年必須完成上述六項樣品分析比較。(3)放射試驗室負責比較分析用之盲樣(Blind Samples)及參考射源(Reference Sources)的配製與分送,並彙集各放射化學實驗室的分析結果,比較製成總結報告,再陳送核能發電處審核或召開檢討會議。其分析比較作業流程圖,如圖一所示。
 
  放射試驗室自民國89年開始接受核能發電處指定執行各放射化學實驗室之比較盲樣及參考射源的配製、運送、彙集分析結果、及完成總結報告等工作,在89年、91年、93年三次的放射化學實驗室間分析比較作業,其分析比較樣品即涵蓋了作業程序書規定的六項樣品,分別是Tritium、Gamma Isotopic、Fe-55、Gross Alpha、Sr-89、Sr-90等六項。經累積第一循環的實務作業經驗後,於95年開始執行新一輪的放射化學實驗室間分析比較作業規劃時,放射試驗室先與核能發電處主辦人員溝通並經得同意,將全部比較實驗樣品項目分成兩大類來執行,第一大類屬於加瑪核種分析比較作業,此類比較樣品包括有水樣、濾紙樣、模擬氣體樣、及活性碳濾罐樣,這些樣品分析比較已於95年度順利執行完成,其量測結果顯示:核能部門各放射化學實驗室之量測能力皆符合管制標準。至於第二大類比較樣品屬於貝他及阿伐核種樣品,此類樣品包括有水樣的H-3核種、Sr-89核種、Sr-90核種、Fe-55核種及濾紙樣的Am-241阿伐核種,這些樣品分析比較於97年度執行,其比較作業過程與結果也就是本篇報告的主要內容。
 
二、分析比較實驗程序:
 
  97年度規劃核能部門放射化學實驗室間分析比較作業的時程是97年8月中旬開始執行此項比較樣品的配製及運送作業、10月中旬各單位將量測結果送至放射試驗室、11月中旬完成整個比較實驗的總結報告等工作。但因放射試驗室向國外採購的標準射源Sr-89核種於97年5月8日就交貨,有鑑於Sr-89核種的物理半化期僅50.5天,如依原訂計劃時程執行作業,唯恐Sr-89核種經半化期衰變後其活度太低,因此此項分析比較作業提前開始,於5月26日完成所有比較樣品配製,6月初即展開比較樣品分送至各單位放射化學實驗室,8月初放射試驗室陸續接到各單位放射化學實驗室的量測結果。有關比較試樣送達各單位放射化學實驗室及量測結果回報的確實日期如表一所示:
 
表一:比較試樣送達各單位及量測結果回報日期
比較實驗單位
放射化學實驗室
比較樣品接收日期
量測結果回報日期
核一廠環保化學組
97/6/13
97/8/13
核二廠環保化學組
97/6/12
97/8/1
核三廠環保化學組
97/6/4
97/8/1
放射室環保放化組
97/6/13
97/9/15
備註:放射試驗室因量測Sr核種及Fe核種的回收率儀器--感應耦合電漿光譜分析儀於8月28日才完成安裝測試,所以量測結果回報較晚。
 
  此次放射化學實驗室比較分析樣品型態及活度配製規劃,仍依循93年度核能發電處主辦組建議分析的樣品型態及活度來配製,但因今年度放射試驗室放射化學組增加Sr-89核種的比較分析測試,所以將測試樣品中Sr-89核種活度稍作調降。此次所配製比較樣品型態及活度範圍如表二所示。
 
表二:比較分析的樣品型態及活度範圍(活度參考日期:97/06/01)
核種名稱
試樣型態
試樣配製活度範圍
H-3
水樣
130貝克/毫升~200貝克/毫升
Sr-90
水樣
150貝克/毫升~250貝克/毫升
Sr-89
水樣
1200貝克/毫升~2000貝克/毫升
Fe-55
水樣
150貝克/毫升~250貝克/毫升
總阿伐(Am-241)
2吋濾紙
120貝克/片~200貝克/片
 
  放射試驗室利用購自國外的標準射源,配製成此次放射化學實驗室比較分析樣品,有校正源樣品(已知活度)與盲樣測試樣品,其校正源樣品提供各單位放射化學實驗室進行儀器的校正並製作校準曲線,而各單位放射化學實驗室再利用其校準曲線進行盲樣分析,將其量測結果送至放射試驗室;而放射試驗室彙集各單位放射化學實驗室的分析結果後,進行比較分析再完成總結報告,陳送核能發電處審核或召開檢討會議。
 
三、各單位放射化學實驗室分析比較代碼:
 
  核能一廠環保化學組(NP-1)、核能二廠環保化學組(NP-2)、核能三廠環保化學組(NP-3)、放射試驗室放射化學組(RL)。
 
四、量測結果比較分析評估方法:
 
  依據美國國家標準協會ANSI N42.22-1995第6.2節量測結果是否具有追溯性的判斷準則為參考。其量測結果之準確度及精密度評估準則如下:
 
準確度要求: |VNIST-VRpt| ≦ 3*√(σ2NIST2Rpt)
精密度要求:3*√(σ2NIST2Rpt)≦30%
 
  上式準確度要求中,|VNIST-VRpt|的意義是指各單位分析盲樣活度的結果(VRPT)與該盲樣真實活度(VNIST)的偏差,但在本評估報告中,此項偏差是用各單位分析盲樣活度結果與該盲樣真實活度的相對偏差,以百分比來表示即[(VNIST-VRPT)/ VNIST]×100%。而精密度要求中,√(σ2NIST2Rpt)的意義為各單位分析盲樣活度結果的組合標準不確定度,是各單位盲樣分析量測結果的不確定度與該盲樣已知活度的不確定度計算而得。在本評估報告中,此項組合標準不確定度也是以相對偏差的百分比表示,因此各單位盲樣分析量測結果的組合標準不確定度的3倍值(3 × √(σ2NIST2Rpt))小於30%,即3 × √(σ2NIST2Rpt)≦30%,則表示各單位盲樣分析量測結果的精密度符合ANSI N42.22-1995要求。至於各單位分析盲樣的活度結果與該盲樣真實活度的相對偏差小於其量測結果的組合標準不確定度3倍值時(3 × √(σ2NIST2Rpt)),即[(VNIST-VRPT)/ VNIST]×100% ≦ 3 × √(σ2NIST2Rpt),則表示各單位盲樣分析量測結果的準確度符合ANSI N42.22-1995要求。為確保核能部門各放射化學實驗室量測數據之可靠性與分析水準之一致性,其實驗室間分析比較作業,針對盲樣分析量測結果的準確度與精密度,皆須符合ANSI N42.22-1995要求,才表示該放射化學實驗室的量測能力通過認可而合格。
 
五、各放射化學實驗室分析量測結果評估
 
(一)水樣中H-3核種分析結果評估:

實驗室代碼
盲樣活度(貝克/毫升)
分析結果(貝克/毫升)
相對擴充不定度(%;k=2)
與盲樣活度相對偏差[(VNIST-VRPT)/ VNIST]×100%
組合標準不確定度的3倍值
3×√(σ2NIST2Rpt)
依準確度要求的評估結果
依精密度要求的評估結果
總評估結果
NP-1
177.1
178.7
5.5
0.9%
10.0%
合格
合格
合格
NP-2
175.6
178.5
5.2
1.6%
9.6%
合格
合格
合格
NP-3
175.9
174.0
5.3
-1.1%
9.8%
合格
合格
合格
RL
176.0
176.1
3.6
0.1%
7.8%
合格
合格
合格

備註:1.H-3核種盲樣活度標準不確定度為1.9%。
   2.各單位分析量測活度與盲樣活度相對百分偏差為 [(VNIST-VRPT)/ VNIST]×100%。
   3.組合標準不確定度為√(σ2NIST2Rpt)以相對百分誤差表示。
   4.準確度評估合格要求:各單位分析量測活度與盲樣活度相對百分偏差小於組合標準不確定度的3倍值。
   5.精密度評估合格要求:各單位分析量測結果的3倍組合標準不確定度值須小於30%
 
結果:核能部門四個放射化學實驗室對於H-3核種的分析與量測結果比較,利用 ANSI N42.22的評估方法評估後,發現四個比較單位其分析、量測結果與盲樣活度相對百分偏差皆符合準確度評估要求,所以判定四個比較單位對於水樣中H-3核種分析量測的準確度皆合格;且各單位對於H-3核種分析量測結果的3倍組合標準不確定度值皆小於30%的精密度評估合格要求的標準,因此判定四個比較單位對於水樣中H-3核種的分析、量測結果的精密度亦非常好;經由ANSI N42.22的評估方法評估顯示:四個比較單位放射化學實驗室對於水樣中H-3核種的分析、量測在準確度及精密度兩方面皆合格。
 
(二)水樣中Sr-90核種分析結果評估:
實驗室代碼
盲樣活度(貝克/毫升)
分析結果(貝克/毫升)
相對擴充不定度(%;k=2)
與盲樣活度相對偏差[(VNIST-VRPT)/ VNIST]×100%
組合標準不確定度的3倍值
3×√(σ2NIST2Rpt)
依準確度要求的評估結果
依精密度要求的評估結果
總評估結果
NP-1
197.3
187.0
7.1
-5.2%
11.3%
合格
合格
合格
NP-2
196.3
176.4
9.9
-10.1%
15.3%
合格
合格
合格
NP-3
196.2
182.0
7.6
-7.2%
10.8%
合格
合格
合格
RL
196.2
200.9
4.6
2.4%
7.9%
合格
合格
合格
備註:1.Sr-90核種盲樣活度標準不確定度為1.25%。
   2.各單位分析量測活度與盲樣活度相對百分偏差為[(VNIST-VRPT)/ VNIST]×100%。
   3.組合標準不確定度為√(σ2NIST2Rpt)以相對百分誤差表示。
   4.、準確度評估合格要求:各單位分析量測活度與盲樣活度相對百分偏差小於組合標準不確定度的3倍值。
   5.精密度評估合格要求:各單位分析量測結果的3倍組合標準不確定度值須小於30%
 
結果:核能部門四個放射化學實驗室對於Sr-90核種的分析、量測結果比較,利用ANSI N42.22的評估方法評估後,發現四個比較單位放射化學實驗室其對於Sr-90核種分析、量測結果與盲樣活度相對百分偏差皆符合準確度評估合格要求標準,所以判定四個比較單位對於水樣中Sr-90核種分析量測的準確度皆合格;且各單位對於Sr-90核種分析量測結果的3倍組合標準不確定度值皆小於30%的精密度評估合格要求的標準,因此判定四個比較單位對於水樣中Sr-90核種的分析、量測結果的精密度亦非常好;經由ANSI N42.22的評估方法評估顯示:四個比較單位放射化學實驗室對於水樣中Sr-90核種的分析、量測在準確度及精密度兩方面皆合格。
 
(三)水樣中Sr-89核種分析結果評估:
實驗室代碼
盲樣活度(貝克/毫升)
分析結果(貝克/毫升)
相對擴充不定度(%;k=2)
與盲樣活度相對偏差[(VNIST-VRPT)/ VNIST]×100%
組合標準不確定度的3倍值
3×√(σ2NIST2Rpt)
依準確度要求的評估結果
依精密度要求的評估結果
總評估結果
NP-1
1520.3
1550
7.1
2.0%
11.2%
合格
合格
合格
NP-2
1535.9
1432.6
8.0
-6.7%
12.5%
合格
合格
合格
NP-3
1533.8
1401
7.6
-8.7%
11.9%
合格
合格
合格
RL
1531.0
1577.3
5.0
3.0%
8.3%
合格
合格
合格
備註:1.Sr-89核種盲樣活度標準不確定度為1.2%。
   2.各單位分析量測活度與盲樣活度相對百分偏差為[(VNIST-VRPT)/ VNIST]×100%。
   3.組合標準不確定度為√(σ2NIST2Rpt)以相對百分誤差表示。
   4.準確度評估合格要求:各單位分析量測活度與盲樣活度相對百分偏差小於組合標準不確定度的3倍值。
   5.精密度評估合格要求:各單位分析量測結果的3倍組合標準不確定度值須小於30%
 
結果:核能部門四個放射化學實驗室對於Sr-89核種的分析、量測結果比較,利用ANSI N42.22的評估方法評估後,發現四個比較單位其分析、量測結果與盲樣活度相對百分偏差皆符合準確度評估合格要求標準,所以判定四個比較單位放射化學實驗室對於水樣中Sr-89核種分析量測的準確度皆合格;且各單位對於Sr-89核種分析量測結果的3倍組合標準不確定度值皆小於30%的精密度評估合格要求的標準,因此判定四個比較單位放射化學實驗室對於水樣中Sr-89核種的分析、量測結果的精密度亦非常好;經由ANSI N42.22的評估方法評估顯示:四個比較單位放射化學實驗室對於水樣中Sr-89核種的分析、量測在準確度及精密度兩方面皆合格。
 
(四)水樣中Fe-55核種分析結果評估:
實驗室代碼
盲樣活度(貝克/毫升)
分析結果(貝克/毫升)
相對擴充不定度(%;k=2)
與盲樣活度相對偏差[(VNIST-VRPT)/ VNIST]×100% 
組合標準不確定度的3倍值
3×√(σ2NIST2Rpt)
依準確度要求的評估結果
依精密度要求的評估結果
總評估結果
NP-1
192.7
190.3
6.8
-1.2%
12.1%
合格
合格
合格
NP-2
192.1
192.5
9.5
0.2%
15.8%
合格
合格
合格
NP-3
196.2
197
8.0
0.4%
13.7%
合格
合格
合格
RL
191.9
195.2
8.2
1.7%
14.0%
合格
合格
合格
備註:1.Fe-55核種盲樣活度標準不確定度為2.2%。
   2.各單位分析量測活度與盲樣活度相對百分偏差為[(VNIST-VRPT)/ VNIST]×100%。
   3.組合標準不確定度為√(σ2NIST2Rpt)以相對百分誤差表示。
   4.準確度評估合格要求:各單位分析量測活度與盲樣活度相對百分偏差小於組合標準不確定度的3倍值。
   5.精密度評估合格要求:各單位分析量測結果的3倍組合標準不確定度值須小於30%
 
結果:核能部門四個放射化學實驗室對於Fe-55核種的分析、量測結果比較,利用ANSI N42.22的評估方法評估後,發現四個比較單位其分析、量測結果與盲樣活度相對百分偏差皆符合準確度評估合格要求標準,所以判定四個比較單位放射化學實驗室對於水樣中Fe-55核種分析量測的準確度皆合格;且各單位對於Fe-55核種分析量測結果的3倍組合標準不確定度值皆小於30%的精密度評估合格要求的標準,因此判定四個比較單位對於水樣中Fe-55核種的分析、量測結果的精密度亦非常好;經由ANSI N42.22的評估方法評估顯示:四個比較單位放射化學實驗室對於水樣中Fe-55核種的分析、量測在準確度及精密度兩方面皆合格。
 
(五)濾紙樣Am-241總阿伐活度量測結果評估:
實驗室代碼
盲樣活度(貝克/毫升)
分析結果(貝克/毫升)
相對擴充不定度(%;k=2)
與盲樣活度相對偏差[(VNIST-VRPT)/ VNIST]×100%
組合標準不確定度的3倍值
3×√(σ2NIST2Rpt)
依準確度要求的評估結果
依精密度要求的評估結果
總評估結果
NP-1
144
137.3
6.5
-4.65%
13.7%
合格
合格
合格
NP-2
170
165.8
6.9
-2.47%
14.2%
合格
合格
合格
NP-3
159
158
7.2
-0.63%
14.4%
合格
合格
合格
RL
依NOD-K-5.1-T作業程序書規定,放射試驗室不須執行此項比較量測作業。(由於放射試驗室例行作業中並無此項業務)
備註:1.濾紙總阿伐盲樣活度標準不確定度為3.0%。
   2.各單位分析量測活度與盲樣活度相對百分偏差為
[(VNIST-VRPT)/ VNIST]×100%。
   3.組合標準不確定度為√(σ2NIST2Rpt)以相對百分誤差表示。
   4.準確度評估合格要求:各單位分析量測活度與盲樣活度相對百分偏差小於組合標準不確定度的3倍值。
   5.精密度評估合格要求:各單位分析量測結果的3倍組合標準不確定度值須小於30%
 
結果:核能部門三個放射化學實驗室對於濾紙總阿伐的活度量測結果比較,利用 ANSI N42.22的評估方法評估後,發現三個比較單位放射化學實驗室其活度量測結果與盲樣活度相對百分偏差皆符合準確度評估合格要求標準,所以判定三個比較單位放射化學實驗室對於濾紙總阿伐分析量測的準確度皆合格;且各單位對於濾紙總阿伐分析量測結果的3倍組合標準不確定度值皆小於30%的精密度評估合格要求標準,因此判定三個比較單位放射化學實驗室對於濾紙總阿伐的分析量測結果的精密度亦非常好;經由ANSI N42.22的評估方法評估顯示:三個比較單位放射化學實驗室對於鋂-241(Am-241)濾紙樣的總阿伐活度量測在準確度及精密度兩方面皆合格。
 
六、結論:
 
1. 97年度放射化學實驗室間分析比較作業,係依據核能發電處『DONG-K-5.1-T放射化學實驗室間分析比較作業程序書』執行,今年度執行項目屬於貝他及阿伐核種樣品,包括水樣中H-3、Sr-89、Sr-90、Fe-55之核種活度分析量測及濾紙樣的Am-241總阿伐活度度量。
 
2.參與97年度放射化學實驗室比較分析的單位與部門分別是核一廠環保化學組、核二廠環保化學組、核三廠環保化學組、及放射試驗室放射化學組,共有四個單位的放射化學實驗室。
 
3.參考美國國家標準協會ANSI N42.22的評估方法,評估核能部門四個單位放射化學實驗室對於水樣中氚-3(H-3)、鍶-89(Sr-89)、鍶-90(Sr-90)、鐵-55(Fe-55)之貝他核種盲樣活度分析結果,發現:四個單位放射化學實驗室量測結果的準確度與精密度,皆通過美國國家標準協會ANSI N42.22-1995要求,顯示:該四個單位放射化學實驗室針對水樣中氚-3(H-3)、鍶-89(Sr-89)、鍶-90(Sr-90)、鐵-55(Fe-55)之貝他核種活度的量測能力,具有國際的水準,其量測數據具有可追溯性(Traceability)。
 
4.對於濾紙鋂-241(Am-241)總阿伐的盲樣活度量測結果比較,發現:核一、核二、及核三環保化學組的放射化學實驗室對其量測結果的準確度與精密度,也都通過美國國家標準協會ANSI N42.22-1995要求,顯示:該三個單位放射化學實驗室對於濾紙鋂-241(Am-241)總阿伐活度的量測能力,具有國際的水準,應可確保其量測濾紙鋂-241(Am-241)總阿伐活度數據之可靠性。
 
5.為確保核能部門四個單位放射化學實驗室量測數據之可靠性與分析水準之一致性,目前核能部門四個單位放射化學實驗室皆已參加全國認證基金會(Taiwan Accreditation Foundation; TAF)每年一次舉辦的「游離輻射測試領域—中低強度核種分析能力試驗」,由能力試驗的量測數據上,各放射化學實驗室了解到自己的量測能力,並與其它放射化學實驗室量測水準比較,找出量測數據差異原因,持續自我改進,精益求精。至於本公司核能部門各放射化學實驗室間之量測能力比較作業,每兩年一次自我比較分析,持續增進各放射化學實驗室對游離輻射中低強度核種的分析能力,再次強化放射化學量測數據之可靠性與各放射化學實驗室核種分析水準的一致性。
 
七、感謝:
 
  筆者要特別感謝核能發電處與放射試驗室長官對放射化學實驗室間分析比較作業的指導與支持,同時要感謝核一廠環保化學組、核二廠環保化學組、核三廠環保化學組、及放射試驗室放射化學組,四個單位放射化學實驗室同仁,參與此次混合貝他核種水樣與阿伐核種濾紙樣的分析作業,因此實務經驗,使得本文得以順利完成,且持續增進各實驗室對游離輻射中低強度核種的分析能力與放射性核種量測分析的一致性。
 
八、參考資料:
 
1.“DONG-K-5.1-T放射化學實驗室間分析比較作業程序書”,核能發電處,第三版,2008年。
2.“中低強度核種分析測試實驗室認證特定規範”,中華民國實驗室認證體系CNLA-R106,第一版,2001年。
3.“測試結果量測不確定度評估指引”,財團法人全國認證基金會TAF-CNLA-G03(1),2005。
4.“游離輻射測試領域—中低強度核種分析混合貝他溶液能力試驗總結報告”,財團法人全國認證基金會TAF-CNLA-CI10,2006。
5.“游離輻射測試領域—中低強度核種分析氚-3貝他溶液能力試驗總結報告”,財團法人全國認證基金會TAF-CNLA-CI12,2007。
6.“American national standard traceability of radioactive sources to NIST and associated instrument quality control”, ANSI N42.22-1995, American National Standards Institute, New York,1995.
 
圖一:放射化學實驗室間分析比較作業流程圖
 
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