碘與鎝核種在島嶼近地表
處置場生物圈劑量評估探討
張經昌 馬志銘
行政院原子能委員會核能研究所
摘 要
我國低放射性廢棄物處置方式，在規劃方面目前採用近地表處置(near surface disposal)與坑道處置(cavern disposal)兩種設計概念，其中近地表處置方式又稱為淺地層處置(shallow land disposal)，此方式在國際間各場址應用最廣，故可參考之經驗也較為豐富。本研究為探討低放射性廢棄物近地表處置之安全性，利用AMBER區塊模式【1】模擬放射性廢棄物淺層處置場之核種釋出濃度與時間的關係，計算飲水情節與灌溉情節造成人體可能輻射劑量。
此生物圈系統劑量評估機制初步建置，期於未來有充足參數數據下，將有效地應用在處置場之安全評估工作。低放射性廢棄物處置安全時間為300年，基於嚴謹學術探討，安全評估的時間尺度以1萬年為評估界限，探討少部分核種的變化。模式以個人劑量值為目標，模擬生物圈以灌溉情節及飲水情節之假設原則下，於1萬年內所造成的可能劑量值。經測試結果，所建立之模式的確可以反映出目標之需求。
關鍵字：近地表處置(near surface disposal)、飲水情節(drinking water scenario)、灌溉情節(irrigation scenario)、生物圈系統安全評估(biosphere system safety assessment)。
壹、前言
我國低放射性廢棄物最終處置設施場址設置條例已於民國95年5月24日公布，為配合國內低放射性廢棄物最終處置場之選址工作，本研究擬建構低放射性廢棄物淺層處置之生物圈評估技術，用以評估核種釋出可能危害程度。
我國近年來原子能技術廣泛應用於核醫藥、工業、發電與學術等研究相關領域，對於產業升級與發展有相當的助益，但相對地衍生出放射性廢棄物後續處理問題，所以必需將這些放射性物質妥善與生物圈隔離。依據放射性物質中所含之放射性核種種類與活度，將放射性廢棄物的處置技術與方法分為高放射性廢棄物/用過核燃料以及低放射性廢棄物兩大類，其中低放射性廢棄物在發電與醫學、工業及學術研究單位用途下產生，除部份集中貯存於蘭嶼貯存場外，其餘皆暫時貯存於各核能電廠與核能研究所，目前處於暫時貯存階段，但最後勢必得設置最終處置設施作為長久型貯存，而未來處置設施的破壞將有可能造成生物圈人類的輻射危害。
模式應用的目的在得知特定放射性核種經處置若干年後，經由釋出後對當地居民的可能影響結果，本研究以飲水情節與灌溉情節為範疇，利用AMBER區塊模式模擬放射性廢棄物處置後之核種釋出濃度與時間的關係，藉此推估處置場外生物圈關鍵群體在未來各時間點的可能劑量率。經由近地表處置虛擬場址，合理的假設生物圈環境參數，所評估之初步結果提供國內選定最終處置方式與處置場址的參考依據，後續更可配合特定場址之調查數據與處置場的細部設計資料，進行實務的安全評估與應用分析，以確保民眾健康、維護環境品質與縮減場址評估時間。
貳、評估模式建立
一、ISAM報告建議情節
一般而言，人類接受到輻射的行為有以下三種，包括嚥入、吸入及曝露等，其中劑量的獲得以攝入含有核種的飲用水或農產品居多，經由農產品所攝取獲得劑量，多以灌溉情節作為生物圈模擬的對象。灌溉情節攸關於現地居民的生活習慣，居民抽取含有核種的地下水灌溉日常農作物，而核種常伴隨著土壤與作物間的水理與物理機制而有所移動，機制包括淋溶作用（入滲補注）與侵蝕（風化）作用，非單純地只停留於土壤之表層上。
國際原子能總署IAEA (International Atomic Energy Agency)在2004年發表的ISAM (Improvement of Safety Assessment Methodologies for Near Surface Disposal Facilities)報告【3】提出一套簡易型的灌溉情節，並配合一般生物圈基本評估所採用之飲水情節，如圖1所示，以此概念提供淺層處置生物圈劑量評估系統方法建立，藉由區塊計算評估處置場封閉後人類可能獲得之有效劑量。報告針對曝露情節說明，假設地下水由水井中抽出，抽出之水體用來灌溉農作物供人類食用及飲用，另外假設水井體積評估期間內為控制狀況無變化。
圖1 地下水灌溉情節生物圈概念說明圖
二、核種篩選
根據泰興公司研究報告【11】內容，低放射性廢棄物內容包含了約上百種放射性核種，大致包括腐蝕產物、分裂產物及α衰變核種等三大類，這些核種的數量不一，進行模式評估前選擇刪除較為不重要的核種，以利節省模式評估之人力與時間。篩選原則：(1)刪除半衰期比H-3短的核種：因為此類核種半衰期短，其數量/活度很快衰變到可忽略的程度；(2)刪除300、1000及10000年時輻射劑量不及總劑量0.01％的核種；(3)參考其它國家相關報告。表1所列之10個核種為根據上述篩選原則，所篩選出重要且具代表性之核種。大致上，所篩選之10個核種包含日本、IAEA及瑞典SKB所建議之研究範疇 (田能全等，2006)【12】。
表1 篩選核種及初始活度列表
|
核種
|
衰變常數(y-1)
|
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氚(H)-3
|
5.59E-02
|
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碳(C)-14
|
1.21E-04
|
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鎳(Ni)-59
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9.19E-06
|
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鎳(Ni)-63
|
7.22E-03
|
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鍶(Sr)-90
|
2.38E-02
|
|
鈮(Nb)-94
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3.41E-05
|
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鎝(Tc)-99
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3.25E-06
|
|
碘(I)-129
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4.41E-08
|
|
銫(Cs)-137
|
2.31E-02
|
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鋂(Am)-241
|
1.60E-03
|
一般而言，大多數的低放射性廢棄物所含的放射性核種活度均相當低，在300年的時間尺度均可降至自然背景值之下，唯基於嚴謹的學術探討，安全評估的時間尺度以1萬年為評估界限，探討少部分核種的變化。
水井中核種數量為劑量評估主要起始點，亦即為造成劑量之來源，而核種自廢棄物桶傳輸至水井前之相關安全評估(廢棄物桶破壞、地質圈傳輸等)在本文中不論述。另外，本研究目的在於建立灌溉情節與飲水情節之評估模組，又碘(I)-129與鎝(Tc)-99因半衰期長及吸附係數小，故選取之，兩者於水井中核種數量將引用自文獻報告【20】。圖2為碘(I)-129與鎝(Tc)-99於水井中之數量曲線，兩核種皆均於1萬年內呈現尖峰值(peak value)，本文將以這2個核種探討，以灌溉情節與飲水情節前提下，核種可能造成之劑量值。
圖2 水井內部評估核種1萬年間活度變化
參、模擬系統描述
近地表處置即是將低放射性廢棄物置放於地表下特定區域內，此特定區域中建以工程障壁延長核種釋出時間。廢棄物置放後，上層再經由覆土壓密等作業，以隔絕放射性核種外釋之作用，其目的在於隔絕廢棄物與周遭環境，並保護地下水源不受處置場中廢棄物產生之滲水所污染，進而影響到使用地下水之群體。
一、虛擬處置場描述
虛擬處置場址係假想規劃於台灣海峽群島東南端的島嶼，島嶼長約2100公尺，島之北側寬約1300公尺，南側寬約500公尺，面積約1.8平方公里。全島依地形可分為南、北兩個略為凸起之平台，北部面積較大(約103公頃)，地面標高約30-45公尺，南部範圍較小(約22公頃)，標高亦較低，約30公尺；島的中間地區，西側的漁港至東側部份為全島最低處，標高不及10公尺。居民聚落幾乎群聚於碼頭附近。處置設施配置如圖3所示，分成三個處置區與一個輔助設施。定義虛擬場址範圍為一島嶼，存在少數住戶，島上無明顯之溪流，僅於雨季時有沖蝕溝，無蓄水設施，推斷飲水來源固賴水井或外島礦泉水等物資。
圖3 虛擬處置場場址規劃概念示意圖
二、曝露情節說明
虛擬處置場採淺層處置方式，處置坑地表下部份將處於地下飽和含水層內，核種同時自處置場釋出後，進入地下含水層，經由地下水傳送至居民聚落處，地下含水層核種濃度為本場址評估劑量之來源。曝露途徑方面，考慮的曝露途徑包括：飲水(來自水井，海洋因鹽份鹽水不考慮飲用)，灌溉(來自水井，海洋因鹽份不考慮灌溉)。生物圈核種傳輸曝露途徑如圖4所示，虛擬場址居民接受輻射曝露可能途徑主要來自於地下水飲用，飲水行為所造成之劑量最為直接，虛擬場址當地的居民有種植小面積的農作物，因此曝露情節現階段著眼於水井飲水情節與灌溉情節。
另外，忽略其他途徑之原因說明如下，食用魚類之途徑方面，海中生物因海水稀釋效應，此等食物鏈效應所造成之劑量亦不足為量，現階段設為次要考慮之曝露途徑。此外，沐浴與游泳兩項曝露途徑，屬於體外曝露途徑，由於接觸到污染水源之時間較短，且沐浴行為同樣因海水稀釋效果，浸入海洋戲水所獲之劑量亦微乎其微。
圖4 虛擬處置場生物圈曝露途徑示意圖
肆、區塊計算與參數公佈
一、區塊與傳輸
假設區塊包括水井區塊(well)、土壤區塊(soil)與超範圍區塊(sink)，計算區塊示意如圖5所示，其中超範圍區塊表示超過本研究生物圈評估區域，屬非評估範圍部分，例如海洋或大氣等，水井與土壤區塊接受到攜帶核種之灌溉水影響，將含有核種之殘留。對於低放處置場長程處置目標，假設核種濃度在這些提供核種之水井區塊及土壤區塊內部達平衡，不探討其內部反應。
圖5 計算區塊示意圖
二、灌溉情節傳輸率
(1) 灌溉作用
由水井抽取所需井水，直接灌溉於作物植生土壤層上。灌溉作用之傳輸率(y-1)可推估如下：
(1)
式中，為灌溉區域面積(m2)，為有效灌溉水深 (my-1)，忽略蒸發散量與截流，為抽水目標之飽和孔隙率 (-)，代表充滿水時的孔隙率，為水井體積 (m3)，為飽和層遲滯因子 (-)。
(2) 侵蝕（風化）作用
土壤的形態改變而崩解，然而其化學成分並未變化，稱為侵蝕風化作用，例如土體的熱脹冷縮、土體孔隙水的凍融作用、礦物的結晶增壓、土體減壓膨脹、植物根系長大變粗等，都可能使岩石崩解，發生物理風化。歸納這些因素推估侵蝕造成的傳輸率（y-1）：
(2)
式中，為土壤侵蝕率（my-1），為土壤深度（m）。
(3) 淋溶（入滲補注）作用
土壤淋溶造成的傳輸率（y-1）：
(3)式中，為水的移流速度(my-1)，為土壤中水的達西速度(my-1)，為飽和孔隙率 (-)，為核種傳輸土壤的高度(m)，為遲滯因子(-)
(4)其中，為土壤的密度(kg m-3)，為土壤之總孔隙率(-)，為吸附係數(m3 kg-1)。
三、劑量計算
(1) 水的攝取（Ingestion of water）
飲水所造成年等效劑量計算：
HE,i＝Cwell,i × I × dcfi (5)
式中，HE,i為放射性核種i因飲水之年輻射劑量(Sv yr-1)，Cwell,i為水井中放射性核種i的濃度(Bq m-3)，I為飲用水的消耗速率(m3 yr-1)，dcfi為放射性核種i的嚥入劑量轉換係數(Sv Bq-1)。
(2) 植物產品攝取（Ingestion of vegetable）
農作物食用所造成年等效劑量計算：
DR,i＝CR,i × I × dcfi (6)
式中，DR,i為放射性核種i因食用農作物之年輻射劑量(Sv yr-1)，CR,i 為農作物核種濃度(Bq kg-1)，I為農作物食用率(kg yr-1)，dcfi為放射性核種i的嚥入劑量轉換係數(Sv Bq-1)。
四、參數說明
為展現較為真實之情況，本研究運用之參數暫時以台灣地區假設特定島嶼為參考依據，以下針對參數作定義敘述，而參數值詳列於表2至表6。
(1) 農產品灌溉面積(irrigation area)
即需地下水灌溉之農作物生長區域範圍，假設種植農作物之畸零地化整為零，形成單一種植區塊面積。
(2) 土壤密度(Grain density of soil)
土壤比重係指烘乾土壤固體部份所佔之比重，又稱「土粒密度」（Particle density）或「真比重」。該虛擬場址表土為壤質砂土，依土壤密度之理論值設之。
(3) 蒸發散率(Evapotranspiration rate)
蒸發乃指由於熱能改變而使水或冰形成水汽之過程。蒸散為水汽自有生植物散發於大氣之過程。本項參數藉由中央氣象局針對該地區日照等相關數據，以HELP計算獲得。
(4) 降雨量(Precipitation rate)
降雨量係指在一定時間內之降水，儲積在一平面上，在無蒸發、流失或滲透等損耗情況下，其儲積量之深度謂之。本項參數採用中央氣象局針對虛擬場址地區鄰近測站1971-2007統計數據。
(5) 灌溉用水量(Irrigation)
每年提供農作物成長之水量。當地每年灌溉用水量情況，由於島上受地形與降雨條件限制，並無地面水源，包括灌溉、民生、公共用水等其水源全來自地下水及瓶裝水。本項數據採用中興公司文獻建議值。
(6) 植物根系流失(Losses of root vegetable)
作物根系因風化或蟲蛀等原因造成之損失，保守估計為無損失。
(7) 植物根附著污染土壤量(Soil contamination of root vegetable)
植物拔起後，莖與根系所附著之土壤量，國內目前無相關研究，本項參數引用參考文獻建議值(Yucca Mountain之PA報告)。
(8) 根系植物風化速率(Weathering rates of root vegetable)
因風化過程，灌溉水經由農作物之損失率。國內目前無相關研究，本項參數引用參考文獻建議(IAEA對各核種之風化速率參考值)。
(9) 農產品產量(Consumption rate of root vegetable)
將根系類蔬菜歸為同一種評估標的作物，暫不討論多種作物。本項數據採用文獻建議值(中興公司)。
(10) 飲用水攝取量(Ingestion rate by human of drink water)
每人每年可能飲用之井水量，本項數據採用輻射防護手冊【16】內之統計建議值。
(11) 灌溉植物吸收因子(Interception factor for irrigation of water on root vegetable)
植物吸收灌溉井水之水量，國內無相關數據，暫採用IAEA建議値。
(12) 農產品攝取量(consumption rate of root vegetable)
每人每年對當地農作物之攝取量，本項數據採用文獻建議值(中興公司)。
(13) 水井體積(Volume of the well)
孔隙度依據壤質沙土之理論值為0.43，依島嶼面積為1.8E+6平方公尺推算，沉積岩厚度取平均值約5公尺，而地下水約位地表面下2公尺處，含水層厚度為3公尺，含水層體積推估值約2.322E+6立方公尺。
(14) 土壤深度(Depth of soil)
土層必須提供作物生存所需之深度，吸收根分布於表層土壤，本項採用一般食用蔬菜根系深度0.3公尺。
(15) 總孔隙度(Total porosity)
土壤中固體粒子或粒團間的空隙稱為孔隙(pores)，孔隙中常為水與空氣共存狀態。一定體積的土壤中孔隙所佔全部體積的百分比，稱為土壤孔隙率（或稱孔隙度）。壤質沙土(表土)之理論值為0.43。
(16) 含水孔隙度(Water-filled porosity)
無現地資料，一般略小於總孔隙度，本數據採用0.3。
(17) 劑量轉換因子(Dose coefficient factor for radionuclides)
本項參考原能會游離輻射防護安全標準附錄四。
(18) 農作物與土壤間核種轉移係數(Soil to plant concentration factor)
農作物核種濃度與土壤核種濃度之比值。本項參數引用參考文獻建議值。
(19) 根系植物轉移係數(Translocation factor for root vegetables)
地上部元素的含量與地下部同種元素含量的比值。本項參數引用參考文獻建議值。
(20) 吸附係數(Sorption coefficient)
核種被岩石或土壤之吸附量，不同核種在不同介質中有不同之吸附係數。本項參考IAEA報告與Yucca Mountain之PA報告數據。
(21) 土壤侵蝕速度(Erosion rate)
土壤侵蝕係指土壤受風力、降水、耕作等外力作用而耗損的現象。無現地數據，本項參考台灣地區之沖蝕量平均值，約為2 mm/yr。
表2 計算模式應用參數總類與數值表
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項次
|
參 數 名 稱
|
單位
|
參數值
|
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1
|
農產品灌溉面積
|
m2
|
31800
|
|
2
|
土壤密度【13】
|
kg/m3
|
1500
|
|
3
|
蒸發散率
|
m/y
|
0.437
|
|
4
|
降雨量
|
m/y
|
0.927
|
|
5
|
灌溉用水量【14】
|
m/yr
|
0.3
|
|
6
|
植物根系流失
|
－
|
0
|
|
7
|
植物根附著污染土壤量【9】
|
kg/kg
|
8.0E-3
|
|
8
|
根系植物風化速率【3】
|
1/yr
|
1.8E+1
|
|
9
|
農產品產量【14】
|
kg/m2
|
0.6394
|
|
10
|
飲用水攝取量【16】
|
m3/yr
|
1.095
|
|
11
|
灌溉植物吸收因子【3】
|
－
|
0.3
|
|
12
|
農產品攝取量
|
kg/yr
|
11.7
|
|
13
|
水井體積
|
m3
|
2.322E+6
|
|
14
|
土壤深度【14】
|
m
|
0.3
|
|
15
|
總孔隙度【13】
|
－
|
0.43
|
|
16
|
含水孔隙度
|
－
|
0.3
|
|
17
|
劑量轉換因子【15】
|
Sv/Bq
|
附表3
|
|
18
|
農作物與土壤間核種轉移係數
|
Bq kg-1/ Bq kg-1
|
附表4
|
|
19
|
根系植物對各核種之轉移係數
|
－
|
附表5
|
|
20
|
吸附係數
|
m3/kg
|
附表6
|
|
21
|
土壤侵蝕速度
|
m/yr
|
0.002
|
表3 核種之劑量轉換因子(DCF)值
|
核種
|
攝取(ingestion)
|
|
DCF值(Sv/Bq)
|
|
鎝(Tc)-99
|
6.40E-10
|
|
碘(I)-129
|
1.10E-07
|
表4 農作物與土壤間核種轉移係數
|
核種
|
轉移係數
|
|
碘(I)-129【4】
|
2E-2
|
|
鎝(Tc)-99【4】
|
5E+0
|
|
※【4】參考文獻編號
|
表5根系植物對各核種之轉移係數
|
核種
|
根系植物轉移係數(Translocation factor)
|
|
Tc【6】
|
2.8E-1
|
|
I【6】
|
6.1E-1
|
|
※【6】參考文獻編號
|
表6核種於沙質壤土與水井之吸附係數
|
核種
|
砂質壤土(sandy soil)
(m3/kg)
|
水井(well)
(m3/kg)
|
|
Tc【3】
|
1.4E-4
|
0E+0
|
|
I【3】
|
1.0E-3
|
0E+0
|
|
※【3】參考文獻編號
|
伍、劑量分析
將可能獲得劑量分成兩部分說明，分別為灌溉情節之食用農作物行為及飲水情節之飲用井水兩部分，探討各核種劑量尖峰值與發生時間之關係。
經由食用農作物所造成之劑量率如圖6所示，Tc-99與I-129兩核種所造成之劑量率皆有尖峰值產生，尖峰劑量率與發生時間分別為6.0E-15 mSv/yr(1.63E+03 yr)與4.3E-12 mSv/yr (4.53E+03 yr)，而食用農作物造成之總劑量率為4.3E-12 mSv/yr (4.53E+03 yr)，相對照之下可發現此總劑量率由I-129作為主要提供者。而經由飲用井水所造成之劑量率如圖7所示，同樣地亦有尖峰值呈現，Tc-99造成之劑量率與發生時間為5.2E-14 mSv/yr (1.63E+03 yr)，I-129造成之劑量率與發生時間為3.2E-11 mSv/yr (4.53E+03 yr)，而飲用井水造成之總劑量率為3.2E-11 mSv/yr(4.53E+03 yr)，與食用農作物相同，I-129是劑量主要貢獻者。由以上數據可發現，飲水行為所造成之劑量較食用作物為高，約一個數量級。
另外，討論每個核種經食用農作物與飲用井水造成之劑量率與總劑量率，Tc-99經由兩行為所造成人體劑量率合計為5.84E-14 mSv/yr (1.63E+03 yr)，而I-129合計為3.6E-11 mSv/yr(4.53E+03 yr)，因每個核種在同一時間產生之活度對人體產生之危害是累加的，如圖8所示，總劑量累加曲線為兩劑量曲線加總值3.6E-11 mSv/yr(4.53E+03 yr)，I-129是劑量累加曲線主要貢獻者，由圖7可發現1.2E+03年時間點前劑量主要由Tc-99貢獻，時間點後為I-129提供，總劑量累加曲線最高值即為I-129之劑量率最高值。
依據放射性物料管理法施行細則第十八條第三項【19】：依環境輻射監測結果，對設施外輻射劑量率於一小時內超過0.01 mSv，或估算對設施外一般人所造成之個人年有效劑量超過0.25 mSv。如圖8所示，針對兩核種評估而言，累加曲線上核種的個人年有效劑量總和明顯小於法規訂定之標準，顯示出本處置地點不致會造成輻射危害，雖然僅有兩個核種之成果，但技術方法的建立已能對近地表處置場作安全評估生物圈輻射問題。
圖6食用農作物造成之劑量率
圖7 飲用井水造成之劑量率
圖8食用農作物與飲用井水造成之劑量率與總劑量率
陸、結論
本模式以個人劑量值為目標，利用AMBER軟體建立以灌溉情節及飲水情節為主要曝露機制為概念的模擬方法，所建立的方法已能模擬簡單灌溉情節及飲水情節在評估期內所造成的劑量率。劑量值結果在此並非本研究主要目的，本研究目的在於建立起一套模擬機制，以便將來應用於本國低放射性廢棄物淺層處置場之評估工作。
經灌溉情節與飲水情節初步設置的研究成果，透過成果內核種濃度曲線尖峰值之產生，明確地說明了本程式模組建立的合適性，但尚需透過其他程式比對與驗證。由研究內容可發現，生物圈的研究往往錯綜複雜與所需參數繁多，往往考慮單一情節時，即需相當多的參數輸入，所以生物圈的評估尚需長久技術性的發展與參數方面的研究，冀望於研究先進與未來計畫能以此為目標而進一步提升安全評估技術。
柒、參考文獻
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