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台電核能月刊
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陳智隆  賴仁杰

核能研究所

摘  要

本文根據陳智隆與賴仁杰(2008a)建議之我國用過核子燃料最終處置場安全評估考量的38個重要核種,並參考目前國際間商業運轉之PUREX再處理程序,篩選出未來我國用過核子燃料若進行再處理可能需進行高放射性廢棄物最終處置場安全評估的36個重要核種。其中與用過核子燃料最終處置場安全評估考量的38個重要核種的差異,在於剔除再處理過程散逸的核種C-14與移除的核種Cl-36。此成果可作為未來若進行高放射性廢棄物最終處置安全評估之重要核種參考依據。

關鍵詞(Key Words):用過核子燃料(spent nuclear fuel)、高放射性廢棄物(high-level waste)、安全評估(safety assessment)、重要核種(critical nuclides)

壹、前言與目的

美國於2006年2月6日宣佈推動全球核能夥伴計畫(Global Nuclear Energy Partnership,GNEP),變更核能政策由原來的開放式核子燃料循環改採封閉式核燃料循環。GNEP主要目標之一乃將目前使用的輕水式反應器所產生之用過核子燃料(Spent Nuclear Fuel,SNF)進行再處理以回收其中可用的成分,俾便再運用於先進快速反應器(Advanced Fast Reactor)進行發電,如此可達核能資源之永續利用,並減少放射性廢棄物與降低核武擴散的顧慮5

GNEP計畫對我國核能使用的影響乃在於美國將擔任核子燃料供應者將核子燃料以租賃方式提供給核子燃料使用者,並確保核子燃料的供應,但要求參與此計畫的核子燃料使用者需放棄鈾濃縮與用過核子燃料再處理等活動的承諾。在此核子燃料租賃方式中,用過核子燃料不必一定要送回燃料供應國家。因此GENP計畫之核子燃料供應者必須負責用過核子燃料的後續處理,但不表示須同時負責再處理後所產生的高放射性廢棄物的最終處置。儘管美國已在2009年6月將GNEP相關預算刪除,而增加先進再處理技術的研發預算,並將重新檢討長期營運策略。目前GNEP在2010年6月已正式更名為國際核子能源合作框架(International Framework for Nuclear Energy Cooperation, IFNEC)並發布新的聲明使命:IFNEC提供一個使參與國之間的合作論壇,並探索各國互惠互利的方法,以確保使用核子能源符合安全、用於和平目的與防止核武擴散之最高安全標準10。儘管如此,GNEP政策想法可能改變我國未來核能廢棄物之型態,即由原用過核子燃料改變為經再處理後產生之高放射性廢棄物(High-Level Waste,HLW)。

無論用過核子燃料或高放射性廢棄物的最終處置,在安全評估上皆需評估由最終處置場外釋之核種可能造成的最大劑量,但是在用過核子燃料或經再處理之高放射性廢棄物中,核種的種類皆眾多且複雜,如BWR形式之用過核燃料:濃縮比(Enrichment)為3.44%、燃耗度(Burnup)為40 GWD/MTU的所有核種,數量便高達226個。再以目前商業運轉的鈽鈾萃取分離再處理方法(Plutonium Uranium Extraction,PUREX)而言,最主要的乃將用過核子燃料中的鈽和鈾進行萃取分離,其餘的除氣態核種可能在處理過程中散失外,其萃餘液(Raffinate)固化成所謂的高放射性廢棄物,因此,簡單推算高放射性廢棄物中的核種仍超過200種。

故而對於進行用過核子燃料或高放射性廢棄物最終處置的處置場安全評估而言,如此繁多的核種不論是進行實驗了解核種遷移特性或進行處置場輻射劑量評估皆有其困難。如何從如此龐大數量的核種中篩選出重要核種,為進行用過核子燃料或高放射性廢棄物最終處置之處置場安全評估的首要工作。

貳、用過核子燃料再處理方法

2.1概述

國際間用過核子燃料的再處理方法主要可分成水溶液式再處理技術(aqueous reprocessing technology)與乾式(dry reprocessing technology)相關再處理技術。前者是利用溶劑萃取分離原理進行再處理,如鈽鈾萃取分離再處理方法(PUREX)與鈾萃取分離再處理方法(Uranium Extraction,UREX)等,後者則以熱化學再處理方法(Pyrochemical Process)為代表。上述的PUREX再處理方法已為美國、法國、日本及英國等國際間用過核子燃料再處理國家廣泛應用,特別是法國與英國皆已商業運轉多年。UREX再處理方法主要是將燃料中的鈾進行分離,但不分離鈽,此方法目前由美國阿岡諾國家實驗室(Argonne National Laboratory,ANL)積極研發中,UREX再處理方法已發展出UREX、UREX+1(即UREX+)、UREX+1a、UREX+2、UREX+3與UREX+4等針對不同核種的分離程序。熱化學方法主要運用化學、電學或物理的分離動力,將用過核子燃料進行鈾的萃取回收。

目前國際間進行商業運轉的用過核子燃料再處理方法仍以PUREX為主要的再處理方法,因此,本研究主要進行PUREX再處理程序的研討,再進而探討經由此再處理方法後對用過核子燃料內的核種變化影響。

2.2 PUREX再處理方法

PUREX主要是藉由萃取分離原理及萃取溶劑與稀釋劑選擇的方式進行鈾、鈽金屬離子及分裂產物,以單獨獲取純鈾和純鈽。其原理乃利用金屬離子形成非水溶性錯合物的性質,將水溶性的鈾與鈽離子萃取進入有機溶液相,而大部分核分裂產物(Fission Products,FPs)卻不形成錯合物,故仍殘留在水溶相中,得以與鈽和鈾分離。將有機相的鈽和鈾,再加入適當的還原劑,將四價鈽還原成三價鈽,使得鈽離子錯合物形成能力減弱,則可分離純鈾與純鈽。分離剩餘的高活度產物,則以玻璃進行固化形成高放射性廢棄物25

PUREX處理程序大致可分成以下16個步驟(示於圖1),程序內容概略說明如下2

Ø Step 1. 溶解前置作業(Preparation for Dissolution):將護套(Cladding)打開以利後續溶解氧化燃料,對於不鏽鋼或氧化鋯護套,則以機械方式裁切。

Ø Step 2. 燃料溶解步驟(Fuel Dissolution):燃料與護套隨後置入溶解器(Dissolver)與熱硝酸進行反應,由於護套幾乎不參與反應,因此燃料內的氧化鈾和其他大部分核種將與護套分離,分離液的外釋氣體主要混合水蒸汽、空氣與氮氧化物(NOx),外釋氣體亦含有放射性核種氪(Radio-Krypton,Kr)與氙(Xenon,Xe)。由分離液取出的護套外殼(Cladding Hull)以水清洗,並監測是否已經將燃料與分裂產物完全清除,並隨後加以包裝以便於後續進行廢棄物儲存。

Ø Step 3. 進料預備步驟(Feed Preparation):調整溶解液的酸度至pH值為2左右,並加入N2O4,鈽將轉換成可被萃取的四價狀態。

Ø Step 4. 主要除污(Primary Decontamination)步驟:以含30%(體積百分比)磷酸三丁基酯(Tributyl phosphate,TBP)的石蠟碳氫稀釋劑(Paraffinic Hydrocarbon Diluent)將超過99%的鈽和鈾與分裂產物進行分離。

Ø Step 5. 鈾鈽分離(Uranium-Plutonium Partition)步驟:利用還原劑將鈽還原成難溶的有機(Organic-Insoluble)三價鈽,並將鈽與鈾分離。

Ø Step 6. 鈽的純化步驟(Plutonium Purification):以一種或多種溶劑進行循環萃取,將不純的硝酸鈽(Plutonium Nitrate)進行純化。

Ø Step 7.:鈽氧化物轉化步驟(Conversion to Oxide):利用蒸發乾燥後煅燒(Evaporation to Dryness and Calcination)或者加入草酸鹽/過氧化物將其沈澱(Precipitation as the Oxalate or Peroxide)後鍛燒,將純化的硝酸鈽轉化成PuO2

Ø Step 8.:鈾的純化步驟(Uranium Purification):以一種或多種溶劑進行循環萃取,將由Step 5. 產生之不純的硝酸鈾(Uranyl Ntrate)進行純化。Step 6. 與本步驟(Step 8.)產生之低放射性廢液可再被循環萃取,以重獲鈽與鈾。

Ø Step 9.:三氧化鈾轉化步驟(Conversion to UO3):由Step 8. 產生之純化硝酸鈾溶液,在此步驟被蒸發乾燥後,鍛燒成UO3,硝酸蒸汽在此亦被凝結後,再回收利用。

Ø Step 10.:六氟化鈾轉化步驟(Conversion to UF6):若UO3需再提高豐度(Re-enriched),則在此步驟中直接使用氟進行反應或利用其他方式將其轉化成UF6

Ø Step 11.:硝酸回收步驟(Nitric Acid Recovery):由Step 4. 產生之高放射性廢液蒸發濃縮並回收硝酸後,進入Step 12. 步驟。

Ø Step 12.:液態廢棄物暫貯步驟(Interim Liquid Waste Storage):將萃取過程中的液態廢棄物進行暫時貯存。

Ø Step 13.:廢棄物固化步驟(Waste Solidification):將Step 12. 中儲存之高放射性廢液進行固化形成高放射性固體廢棄物(Solid High-level Waste)。

Ø Step 14.:溶劑清理步驟(Solvent Cleanup):鈾與鈽溶劑經汽提後,清除降解(Degradation)產物與其他污染物後,再重新使用。

Ø Step 15. 氮氧化物的吸附步驟(NOX Absorption):外釋氣體被冷卻並以水洗滌(Scrub)以重獲(Recover)氮氧化物,提供轉換成硝酸並再循環(Recycle)形成溶解液。

Ø Step 16. 外釋氣體處理步驟(Off-gas Treatment):此步驟主要處理來自Step 1. 溶解前置作業及Step 15. 氮氧化物的吸附步驟所產生的外釋氣體,超過10%的外釋氣體來自燃料的放射性核種氪與氙,以及一些具放射性的二氧化碳(14CO2)、氚(Tritium,T)和其他揮發性分裂產物。

2.3 PUREX再處理後的核種差異

根據前述的PUREX再處理程序可知,在再處理程序中主要將鈾與鈽進行萃取,萃取效率以H12報告為例12:鈾為99.875 %、鈽為99.452 %。另外,由外釋氣體處理步驟(Step 16.)可知,有些來自燃料的氪與氙或其他揮發性分裂產物的氣態核種可能從用過核子燃料分離散逸外,其餘大部分用過核子燃料內的核種皆在萃取過程溶於萃餘液中,最終固化成高放射性廢棄物進行處置。

由以上探討可知,用過核子燃料與經過PUREX再處理產生之高放射性廢棄物主要核種差異,除鈾與鈽並一些氣態的核種外,並無明顯差異。因此,無論是用過核子燃料或高放射性廢棄物最終處置的安全評估中,重要核種若不考慮氣體核種,則兩者之間僅差別於鈾和鈽的含量,其餘重要核種應相同。

參、重要核種差異

3.1 用過核子燃料最終處置重要核種

我國用過核子燃料重要核種篩選相關研究中,陳智隆與賴仁杰(2008a)23曾彙整國內與國際間用過核子燃料最終處置計畫的篩選原則和重要核種資訊,國內資訊包括蔡世欽(1999)的研究28和劉凌振(2002,2003)26,27的源項特性分析。

國際資訊包括瑞典SR系列報告:Site-9413,19、SR 9516、SR 9717和SR-Can18;瑞士NAGRA報告15、美國:雅卡山計畫(Yucca Mt. project)報告3、核能管制委員會(Nuclear Regulatory Commission,NRC)研究報告21和美國電力研究所(Electric Power Research Institute,EPRI)的分析結果7;芬蘭TILA-99研究報告20;德國用過核子燃料最終處置計畫9;西班牙用過核子燃料最終處置計畫6

最後提出以(A)多數交集方式、(B)核種的活度變化,和(C)DCF值,作為我國用過核子燃料最終處置安全評估的重要核種篩選原則,並依此原則建議38個重要核種(如表1所列)。

3.2 高放射性廢棄物最終處置重要核種

高放射性廢棄物最終處置重要核種篩選研究,陳智隆與賴仁杰(2008b)24亦曾彙整國際間用過核子燃料經再處理後產生之高放射性廢棄物重要核種的相關文獻,包括:美國CDBs(Characteristics Data Bases)資料庫4內所提供之西谷示範計畫(West Valley Demonstration Project,WVDP)的再處理結果;瑞士NAGRA研究計畫中評估再處理後產生高放射性廢棄物之特性研究14以及日本H12高放射性廢棄物最終處置研究報告12

該研究針對高放射性廢棄物最終處置的重要核種,建議以下篩選原則(A)採取多數交集原則;(B)篩除半衰期低於25年之核種;(C)保留主要提供衰變熱的重要核種(如Sr-90, Cs-134, Cs-137, Pm-147, Eu-152);(D)保留毒性指數較高的核種(如Cl-36, Ni-59, Ni-63, Se-79, Zr-93, Nb-93m, Tc-99, Pd-107, I-129, Sm-151)。依據上述篩選原則,建議高放射性廢棄物最終處置評估的重要核種共39個(亦列於表1)。

3.3 差異比較

根據前述用過核子燃料與經過PUREX再處理產生之高放射性廢棄物的主要核種除氣體核種外,兩者之間應僅差別於鈾和鈽的含量,其餘重要核種應相同,但由表1比較用過核子燃料最終處置建議的重要核種與高放射性廢棄物最終處置建議的重要核種可發現,在用過核子燃料最終處置建議的重要核種中多了C-14、Cl-36、Pb-210、Ac-227與Pu-241;而高放射性廢棄物最終處置建議的重要核種中則多了Sn-121m、Cs-134、Pm-147、Eu-152、U-232、Am-242m與Cm-234。下章節將對這12個核種進行篩選討論,最後並提出重要核種的建議。

肆、高放射性廢棄物最終處置重要核種篩選

以下便針對前述12個差異核種(C-14、Cl-36、Pb-210、Ac-227、Pu-241、Sn-121m、Cs-134、Pm-147、Eu-152、U-232、Am-242m與Cm-234)進行篩選討論,並提出重要核種的選用建議。

4.1 核種C-14

核種C-14為用過核子燃料最終處置建議的重要核種,大部分國際間用過核子燃料最終處置計畫皆將此視為一重要核種。參照圖2與圖3可知,此核種的初始比活度約為1010 Bq/tU,屬高比活度核種之一,並延續超過104年。由表1可知,在NAGRA的高放射性廢棄物最終處置計畫的評估報告裡亦將此核種納入考量。

此核種為活化產物,在用過核子燃料中來自氮(Nitrogen)與氧(Oxygen)受中子活化後衰變而成,而氮來自於燃料中的雜質(impurity)或添加物(additive),氧則來自燃料本身的成份二氧化鈾(UO2)。C-14於再處理過程中會以氣體型態釋放,經氣體捕獲後進行海洋排放或轉化成固態碳酸鋇(barium carbonate)成為低放射性廢棄物8。因此,以用過核子燃料最終處置而言,此核種需考量為重要核種,但以高放射性廢棄物最終處置而言,則不需考量。

4.2 核種Cl-36

核種Cl-36亦在大部分國際間用過核子燃料最終處置計畫中視為重要核種之一。參照圖2與圖3可知,由於此核種具長半化期(3.01×105年)特性,故其比活度維持於約109 Bq/tU。此核種屬毒性指數較高的核種,故Ionescu et al.(1999)11建議應予以保留。未成為高放射性廢棄物最終處置重要核種的主要原因,在於進行篩選時未符合多數交集原則,故被排除。

Cl-36來自於燃料護套的鋯合金中含有約5-20 ppm的含氯(Cl-35)雜質,Cl-35受活化轉換而成Cl-36,Cl-36大部分存在於護套上,一部分會溶於反應器循環水中。再處理過程中將燃料護套切割取出用過燃料後,便將護套另外處理,不歸屬於高放射性廢棄物1。因此,用過核子燃料最終處置需考量Cl-36為重要核種,但高放射性廢棄物最終處置則無須考量。

4.3 核種Pb-210

此核種雖半化期僅22.3年,但該核種屬錒系核種4n+2系列的後端子核種,錒系核種4n+2系列的衰變鍊如下所示:

Cm-242(162.8 d) → Pu-238(87.7 y) → U-234(2.455E+05 y) → Th-230(7.538E+04 y)

Ra-226(1600 y) → Rn-222(3.8235 d) → Po-218(3.10 m) → Pb-214(26.8 m)

Bi-214(19.9 m) → Po-214(164.3 µs)Pb-210(22.3 y) → Bi-210(5.013 d)

Po-210(138.376 d) → Pb-206(Stable)

此核種在104年後為主要比活度提供者(見圖3)。參考原能會頒布的游離輻射防護安全標準可知(見表2)22,此核種具高劑量轉換因子之核種。PUREX再處理過程並未將此核種予以分離,而仍存留於萃餘液中,故建議應予以保留。

4.4 核種Ra-226

此核種是國際間用過核子燃料最終處置計畫認為的重要核種之一,亦為錒系核種4n+2系列的核種(可參考前述錒系核種4n+2系列的衰變鍊)。由圖2與圖3可知,此核種在104年後亦成為主要比活度提供者。參考原能會頒布的游離輻射防護安全標準可知(見表2)22,其劑量轉換因子雖比Pb-210低,但仍屬具高劑量轉換因子的核種。PUREX再處理過程亦未將此核種予以分離,而仍存留於萃餘液中,故建議應予以保留。

4.5 核種Ac-227

核種Ac-227半化期雖僅21.8年,但此核種屬錒系核種4n+3系列的子核種,錒系核種4n+3系列的衰變鍊如下所示:

Am-243(7.38E+03 y) → Np-239(2.35 d) → Pu-239(2.41E+04 y) → U-235(7.04E+08 y)

Th-231(25.5 h) → Pa-231(3.28E+04 y)Ac-227(21.8 y) → Th-227(18.7 d)

Ra-223(11.4 d) → Rn-219(3.96 s) → Pb-211(36.1 m) → Bi-211(2.14 m)

Tl-207(4.77 m) → Po-211(0.52 s)

其比活度主要發生在105年後,並成為主要比活度提供者(見圖2與圖3)。參考表2可知,此核種為該表中劑量轉換因子最高的核種。PUREX再處理過程未將此核種予以分離而存留於萃餘液中,故建議予以保留。

4.6 核種Pu-241

此核種是國際間用過核子燃料最終處置計畫認為的重要核種之一,半化期僅14.35年,屬錒系核種4n+1系列的核種之一,錒系核種4n+1系列的衰變鍊如下所示:

Cm-245(8.50E+03 y)Pu-241(14.35 y) →Am-241(432.2 y) →Np-237(2.144E+06 y)

Pa-233(26.967 d) → U-233(1.592E+05 y) → Th-229(7340 y) → Ra-225(14.9 d)

Ac-225(10.0 d) → Fr-221(4.9 m) → At-217(32.3 ms) → Bi-213(45.59 m)

Po-213(4.2 µs, 97.91 %) + Tl-209(2.20 m, 2.09 %) → Pb-209(3.253 h) → Bi-209(Stable)

唯陳智隆與賴仁杰(2008b)24基於高放射性廢棄物最終處置重要核種篩選原則:篩除半衰期低於25年之核種,而將此核種篩除。但觀察其比活度變化可知(見圖2與圖3),比活度主要發生100年內高達約1016 Bq/tU,但直到1000年比活度仍維持於約1011 Bq/tU。由表1可知,國際間高放射性廢棄物最終處置計畫評估報告亦皆將此核種納入考量,故建議予以保留。

4.7 核種Sn-121m

核種Sn-121m半化期55年,由表1可知,國際間用過核子燃料最終處置計畫大部分不認為的此核種為重要核種,然國際間高放射性廢棄物最終處置計畫評估報告卻認為應將此核種納入考量。觀察此核種的比活度變化可知(見圖2與圖3),初始活度約1011 Bq/tU,但因短半化期特性,比活度在1000年內便急速衰減,因此,無論其為用過核子燃料或高放射性廢棄物的型態,以長程處置的觀點因比活度在1000年後便可以忽略,且由表2亦可知,此核種的劑量轉換因子不高,故應可予以排除。

4.8 核種Cs-134、Pm-147與Eu-152

半化期分別為Cs-134:2.06年、Pm-147:2.62年、Eu-152:13.3年。參考圖2與圖3可知,Cs-134、Pm-147在初期具有高比活度約1016 Bq/tU,但在100年後其比活度便衰變至相對可忽略的程度,而Eu-152初期活度約1012 Bq/tU,其比活度亦在1000年後便衰變至相對可忽略的程度。另外由表2可知,此三核種的劑量轉換因子相對不高。在陳智隆與賴仁杰(2008b)24中考量此三核種為衰變熱的主要提供核種而予以納入,但安全評估主要著重於核種活度的影響,故無論其為用過核子燃料或高放射性廢棄物的型態,以長程處置的觀點,應可予以排除。

4.9 核種U-232

此核種半化期為72年,屬錒系核種4n系列的核種之一,錒系核種4n系列的衰變鍊如下所示:

Cm-240(27.0 d) → Pu-236(2.85 y)U-232(72.0 y)→ Th-228(1.9116 y)

Ra-224(3.66 d) → Rn-220(55.6 s) → Po-216(0.145 s) → Pb-212(10.64 h)

Bi-212(60.55 m) → Tl-208(3.053 m, 35.94 %) + Po-212(0.299 µs, 64.06 %) → Pb-208(Stable)

在陳智隆與賴仁杰(2008b)24研究中,因符合多數交集並半化期超過25年的篩選原則而予以保留,比對國際間用過核子燃料最終處置使用的重要核種(見表1),有部份研究報告將此核種納入評估。參照表2可知,此核種具高劑量轉換因子,但參考圖2與圖3可知,U-232比活度在100年內約維持為1010 Bq/tU,1000年後便降為105 Bq/tU,並非為比活度的主要提供者。因此,仍建議予以刪除。

4.10 核種Am-242m

核種Am-242m半化期152年,為錒系核種4n+2系列的母核種,其衰變鍊概述如下:

Am-242m(152 y) → Am-242(16 h) → Cm-242(162.8 d, 83 %) + Pu-242(3.76E+05 y, 17 %)

在陳智隆與賴仁杰(2008b)24研究中,因符合多數交集並半化期超過25年的篩選原則而予以保留,比對國際間用過核子燃料最終處置使用的重要核種(見表1),亦有部份研究報告將此核種納入評估。參照圖2與圖3可知,此核種具高劑量轉換因子,但參考圖2與圖3可知,Am-242m比活度在1000年內約維持為1012 Bq/tU,1000年後便迅速衰降。因此,無論其為用過核子燃料或高放射性廢棄物的型態,從長程處置的觀點而言,因其比活度在1000年後便可以忽略,故建議予以刪除。

4.11 核種Cm-243

核種Cm-243半化期28.5年,為錒系核種4n+3系列的母核種,其衰變鍊概述如下:

Cm-243(28.5 y) → Am-243(7.38E+03 y, 0.24 %) + Pu-239(2.41E+04 y, 99.76 %)

在陳智隆與賴仁杰(2008b)24研究中,因符合多數交集並半化期超過25年的篩選原則而予以保留,比對國際間用過核子燃料最終處置使用的重要核種(見表1),僅有二份研究報告將此核種納入評估。參照表2可知,此核種具高劑量轉換因子,但參考圖2與圖3可知,此核種比活度在100年內約維持為1012 Bq/tU,但1000年後便迅速衰降。因此,從長程處置的觀點,因其比活度在1000年後便可以忽略,故建議予以刪除。

伍、結論與建議

綜合以上討論結果建議未來進行用過核子燃料經PUREX程序所得之高放射性廢棄物的最終處置安全評估重要核種有:Ni-59、Ni-63、Se-79、Sr-90、Zr-93、Nb-93m、Nb-94、Tc-99、Pd-107、Sn-126、I-129、Cs-135、Cs-137、Sm-151、Pb-210、Ra-226、Ac-227、Th-229、Th-230、Th-232、Pa-231、U-233、U-234、U-235、U-236、U-238、Np-237、Pu-238、Pu-239、Pu-240、Pu-241、Pu-242、Am-241、Am-243、Cm-245、Cm-246,共36個重要核種。此成果可作為未來若進行高放射性廢棄物最終處置安全評估之重要核種參考依據。

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7.    EPRI (Electric Power Research Institute), 2002, Evaluation of the Proposed High-Level Radioactive Waste Repository at Yucca Mountain Using Total System Performance Assessment, Technical Report 1003031, Palo Alto, California.

8.    Fairlie I., 2008, Estimated Radionuclide Releases and Collective Doses from the Rokkasho Reprocessing Facility, Greenpeace.

9.    GRS (Gesellschaft für Anlagenund Reaktorsicherheit), 2000, Spent Fuel Performance Assessment (SPA) for a Hypothetical Repository in Crystalline Formations in Germany, GRS-154.

10IFNEC, 2010, Offical Web Hompage; http://www.gneppartnership.org/.

11Ionescu, A. et al., 1999, "Radionuclide selection for the postclosure assessment of the concept for the disposal of spent CANDU fuel in salt formations," Proceedings ENS Topseal'99:'Commitment to the future environment', Antwerp, Belgium, 1999.

12JNC, 2000, H12: Project to Establish the Scientific and Technical Basis for HLW Disposal in Japan, JNC TN1410 2000-001, Japan.

13Liljenzin, J.O., 1990, Some estimates of the total nuclide inventory in the year 2100 from Swedish nuclear power production, SKI TR 90:18, Swedish Nuclear Power Inspectorate.

14McGinnes, D.F., 2002, Model Radioactive Waste Inventory for Reprocessing Waste and Spent Fuel, Nagra, NTB 01-01.

15NAGRA, 2003, Project Opalinus Clay - Safety Report, NTB 02-05.

16SKB, 1995, SR 95 Template for safety reports with descriptive example, TR-96-05, SKB.

17SKB, 1999, SR 97 Post-closure safety (Volume II), TR-99-06, SKB.

18SKB, 2006, Data report for the safety assessment SR-Can, TR-06-25, SKB.

19SKI, 1991, Project-90, SKI TR 91:23, Swedish Nuclear Power Inspectorate.

20Vieno, T. and Nordman, H., 1999, Safety assessment of spent fuel disposal in Hästholmen, Kivetty, Olkiluoto and Romuvaara, TILA-99, POSIVA 99-07, Finland.

21Wescott, R.G.; Lee, M.P.; Eisenberg, N.A.; McCartin, T.J.; and Baca, R.G., 1995, NRC Iterative Performance Assessment Phase 2: Development of Capabilities for Review of a Performance Assessment for a High-Level Waste Repository, NUREG-1464, Washington, D.C.

22原能會,2005,游離輻射防護安全標準。

23陳智隆與賴仁杰,2008a,用過核子燃料最終處置安全評估重要核種篩選,台電核能月刊,第308期,第33-47頁。

24陳智隆與賴仁杰,2008b,我國用過核子燃料經再處理後之高放射性廢棄物數量與活度特性初步研究,核研所所內報告,INER-5377。

25張昭鼎,1976,核燃料再處理,科學月刊,第84期。

26劉凌振,2002,源項特性評估模式技術之研究(核一、二廠用過核子燃料特性之計算與分析),我國用過核子燃料長程處置潛在母岩特性調查與評估階段-發展初步功能/安全評估模式(第一年計畫),SNFD-INER-90-506,核能研究所。

27劉凌振,2003,源項特性評估模式技術建立,我國用過核子燃料長程處置潛在母岩特性調查與評估階段-發展初步功能/安全評估技術(91年計畫),SNFD-INER-90-532,核能研究所。

28蔡世欽,1999,用過核子燃料深層地質處置核種含量及其關鍵性分析報告,我國用過核子燃料長程處置潛在母岩特性調查與評估階段88-89年計畫,SNFD-ERL-90-128,工研院能資所。 


圖1 PUREX再處理程序概念


圖2 BWR重要核種活度變化圖


圖3 PWR重要核種活度變化圖

表2 重要核種嚥入之劑量轉換因子比較

摘自原能會(2005)22附表三之四

核種

個人(>17歲)嚥入

約定有效劑量(Sv/Bq)

相對比例

核種

個人(>17歲)嚥入

約定有效劑量(Sv/Bq)

相對

比例

C-14

5.80E-10

16

Pb-210

6.80E-07

18378

Cl-36

9.30E-10

25

Ra-226

2.80E-07

7568

Ni-59

1.50E-10

4

Ac-227

1.10E-06

29730

Ni-63

6.30E-11

2

Th-229

4.90E-07

13243

Se-79

2.90E-09

78

Th-230

2.10E-07

5676

Sr-90

2.80E-08

757

Th-232

2.30E-07

6216

Zr-93

1.10E-09

30

Pa-231

7.10E-07

19189

Nb-93m

1.20E-10

3

U-232

3.30E-07

8919

Nb-94

1.70E-09

46

U-233

5.10E-08

1378

Tc-99

6.40E-10

17

U-234

4.90E-08

1324

Pd-107

3.70E-11

1

U-235

4.70E-08

1270

Sn-121m

3.80E-10

10

U-236

4.70E-08

1270

Sn-126

4.70E-09

127

U-238

4.50E-08

1216

I-129

1.10E-07

2973

Np-237

1.10E-07

2973

Cs-134

1.90E-08

514

Pu-238

2.30E-07

6216

Cs-135

2.00E-09

54

Pu-239

2.50E-07

6757

Cs-137

1.30E-08

351

Pu-240

2.50E-07

6757

Pm-147

2.60E-10

7

Pu-241

4.80E-09

130

Sm-151

9.80E-11

3

Pu-242

2.40E-07

6486

Eu-152

1.40E-09

38

Am-241

2.00E-07

5405

 

 

 

Am-242m

1.90E-07

5135

 

 

 

Am-243

2.00E-07

5405

 

 

 

Cm-243

1.50E-07

4054

 

 

 

Cm-245

2.10E-07

5676

 

 

 

Cm-246

2.10E-07

5676

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