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台電核能月刊
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放射試驗室 楊昌鵬、吳吉田

郭寶仁、陳木盛

一、前言:

為提昇核能部門各放射化學實驗室之量測分析能力與核能安全文化,以確保其量測數據的可靠性與分析水準的一致性,本公司核能部門依據核能發電處『DONG-K-5.1-T核能部門放射化學實驗室間分析比較作業程序書』規定:(1)比較分析樣品種類有六項,分別是氚-3(H-3)、鐵-55(Fe-55)、鍶-89(Sr-89)、鍶-90(Sr-90)、加馬核種(型態有:微粒Particulate、活性碳Charcoal、惰性氣體Noble Gas及液體Liquid)及總阿伐(Gross Alpha)等。(2)每兩年一次進行實驗室間分析比較作業,但六年內必須完成上述六項樣品之分析比較。(3)比較分析用之盲樣(Blind Samples)及參考射源(Reference Sources),由放射試驗室負責配製與分送。(4)分析結果的比較與總結報告,也由放射試驗室負責撰寫,完成後再陳核能發電處審核或召開會議檢討。目前,核能部門內擁有放射化學實驗室之單位,分別是核能一廠、核能二廠、核能三廠及放射試驗室等四個單位,參加此次實驗室間分析能力比較作業。未來,龍門電廠放射化學實驗室建置完成後,也將加入此專案之分析能力比較作業。

放射試驗室自民國89年開始執行各放射化學實驗室間之量測能力比較作業。第一個六年,舉辦了三次分析比較作業,分別在民國89年、91年、93年,涵蓋作業程序書規定的六項分析樣品。經過第一個六年的實務作業後檢討,決議:六項比較分析樣品,未來將分成兩大類來執行,第一大類是不同型態的混合加馬核種樣品,此類樣品有四種型態,分別是水樣、微粒濾紙樣、模擬氣體樣及活性碳濾罐樣;第二大類是不同型態的混合貝他及阿伐核種樣品,此類樣品有水樣的H-3核種、Sr-89核種、Sr-90核種、Fe-55核種及濾紙樣的Am-241阿伐核種;因此,四年內就可完成作業程序書規定的六項樣品分析比較。在民國95年與97年,分別舉辦了第一大類與第二大類的不同型態混合樣品分析比較作業,其結果顯示:核能部門各放射化學實驗室對第一大類與第二大類混合樣品分析之量測能力皆符合管制標準。

民國97年執行第二大類的不同型態混合貝他樣品及阿伐核種樣品之分析比較作業,其作業過程與分析結果之比較經驗,筆者曾發表在核能月刊第320期,分享相關同仁。去年度(99年)執行第一大類的不同型態混合加馬核種樣品分析比較作業,筆者再次將其分析過程與結果之比較,摘要分享給有興趣的同仁。

二、分析比較作業過程:

99年度核能部門放射化學實驗室間分析比較作業的規劃時程是8月份開始配製不同型態的混合加馬核種樣品分析比較用之盲樣(Blind Samples)及參考射源(Reference Sources)樣;9月份開始傳送此比較分析用之混合加馬核種樣品運至核一、核二、核三廠及放射試驗室之各放化實驗室進行樣品分析作業;10月份開始彙集各放化實驗室的分析結果並進行比較,再撰寫總結報告,陳送核能發電處審核。各單位放射化學實驗室接到此次實驗室間分析比較用試樣(盲樣與參考射源樣)的日期與其量測結果回報的日期,如表一所示。

表一 各單位放射化學實驗室接收比較用試樣及量測結果回報日期

各單位放射化學實驗室

比較樣品接收日期

量測結果回報日期

核一廠環化組

99/9/01

99/10/20

核二廠環化組

99/9/08

99/10/20

核三廠環化組

99/9/21

99/10/21

放射室放化組

99/9/15

99/10/19

放射試驗室為了配製此次分析比較用之混合加馬核種盲樣及參考射源樣,自國外採購Mn-54、Co-57、Y-88、Sn-113、Cs-134、Cs-137及Eu-152等標準射源,可追溯至美國國家標準與技術協會(NIST,National Institute of Standards and Technology)的原級標準,各個加馬放射性核種的物理特性如表二所示。接著,放射試驗室以Eu-152標準射源配製成微粒濾紙、活性碳濾罐、模擬氣體及液態水等四種不同型態的參考射源樣,並提供已知活度給各單位放射化學實驗室當做其加馬能譜計測系統之校正射源,藉以校正系統儀器並製作其相關校準曲線;同時以Mn-54、Co-57、Y-88、Sn-113、Cs-134及Cs-137等六項核種標準射源,混合配製成加馬核種的測試樣品,當做盲樣,有液態水樣、微粒濾紙樣、模擬氣體樣及活性碳濾罐樣等四種不同型態,分別傳送各單位放射化學實驗室進行分析。此次實驗室間分析比較用試樣,放射試驗室配製成的盲樣與參考射源樣,如圖一至圖四所示。

表二 放射試驗室採購加馬標準射源之物理特性

核種

半化期

衰變形式與比例

放出貝它能量

與豐度

放出加馬主要能量

與豐度

Mn-54

312.1d

軌道電子捕獲--100%

 

0.835Mev—100%

Co-57

271.7d

軌道電子捕獲--100%

 

0.122Mev—85.6%
0.136Mev—10.7%

Y-88

106.7d

軌道電子捕獲--99.8%

 

0.898Mev—93.7%
1.836Mev—99.2%

Sn-113

115.1d

軌道電子捕獲--100%

 

0.255Mev—2.1%
0.392Mev—65.0%

Cs-134

2.065y

貝他發射

--100%

0.658Mev

—70.2%

0.605Mev—97.6%
0.796Mev—85.5%

Cs-137

30.04y

貝他發射

--100%

0.514Mev

—94.4%

0.662Mev—85.1%

Eu-152

13.54y

軌道電子捕獲

--72.1%

 

貝他發射

--13.8%

 

0.122Mev—28.6%
0.245Mev—7.6%
0.444Mev—2.8%
0.867Mev—4.2%    
0.964Mev—14.6%
1.086Mev—10.2%
1.112Mev—13.6%
1.408Mev—21.0%
0.344Mev—26.5%
0.411Mev—2.2%
0.779Mev—12.9%

圖一 99年度放化實驗室間分析比較用微粒濾紙型態的盲樣與參考射源樣

 

圖二99年度放化實驗室間分析比較用活性碳濾罐型態的盲樣與參考射源樣 

 

圖三99年度放化實驗室間分析比較用模擬氣體型態的盲樣與參考射源樣

 

圖四99年度放化實驗室間分析比較用液態水型態的盲樣與參考射源樣

此次實驗室間分析比較用試樣,放射試驗室配製成濾紙微粒、活性碳濾罐、模擬氣體及液態水等不同型態的盲樣,其標準活度如表三、表四所示。

    表三 比較分析用的濾紙微粒、活性碳濾罐、模擬氣體盲樣標準活度

型態

核種

濾紙微粒盲樣

活度(貝克)

活性碳濾罐盲樣

活度(貝克)

模擬氣體盲樣

活度(貝克)

Mn-54

1773±0.71%

3923±0.71%

1657±0.71%

Co-57

2603±0.91%

5861±1.27%

2257±1.27%

Y-88

1353±0.71%

3060±0.82%

1273±0.82%

Sn-113

1448±0.91%

3523±1.00%

1418±1.00%

Cs-134

1825±2.30%

4106±2.34%

1715±2.34%

Cs-137

1959±2.00%

4291±2.05%

1816±2.05%

           表四 提供各實驗室比較分析用液態水樣之標準活度

型態

核種

LAB-1液態水

盲樣活度(貝克)

LAB-2液態水

盲樣活度(貝克)

LAB-3液態水

盲樣活度(貝克)

LAB-4液態水

盲樣活度(貝克)

Mn-54

3219±0.71%

2730±0.71%

2630±0.71%

2844±0.71%

Co-57

4579±2.17%

4099±2.17%

3582±2.17%

3890±2.17%

Y-88

2376±2.82%

2119±2.82%

2031±2.82%

2092±2.82%

Sn-113

2696±1.00%

2369±1.00%

2180±1.00%

2400±1.00%

Cs-134

3201±2.34%

2957±2.34%

2678±2.34%

2913±2.34%

Cs-137

3301±2.05%

3048±2.05%

2502±2.05%

3068±2.05%

三、各單位放射化學實驗室分析代碼:

核能一廠環境化學組(LAB-1)、核能二廠環境化學組(LAB-2)、核能三廠環境化學組(LAB-3)、放射試驗室放射化學組(LAB-4)。

四、量測結果準確度及精密度要求:

依據美國國家標準協會(American National Standards Institute,ANSI)ANSI N42.22-1995第6.2節規範:量測結果之準確度及精密度,若能符合下列要求時,則認為其量測結果具有可追溯性,而認可其實驗室的量測能力。

準確度要求:|(VNIST-VRPT) / VNIST|×100%≦3 ×

精密度要求:

其中 VRPT表示各實驗室針對盲樣活度的量測結果。

VNIST表示該盲樣的真實活度。

|(VNIST-VRPT) / VNIST|×100%表示各實驗室分析盲樣活度的結果(VRPT)與該盲樣真實活度(VNIST)的相對百分偏差。

為各實驗室量測盲樣活度結果的組合標準不確定度,以相對百分誤差表示。即是各實驗室盲樣分析量測結果的不確定度與該盲樣標準活度已知的不確定度,以相對百分誤差值計算而得到的組合標準不確定度。

量測結果準確度合格要求是各實驗室量測盲樣活度與該盲樣真實活度的相對百分偏差值,應小於其組合標準不確定度百分誤差值的3倍。然而,量測結果精密度合格要求是各實驗室量測盲樣活度結果之3倍組合標準不確定度的百分誤差值須小於30%。為確保核能部門各放射化學實驗室量測數據之可靠性與分析水準之一致性,我們引用ANSI N42.22-1995第6.2節規範,在實驗室間分析比較作業中,各實驗室對盲樣量測分析結果的準確度與精密度必須符合上述要求,才認可該放射化學實驗室的量測能力,而判定合格、通過測試。

五、各實驗室量測結果比較分析:

(一)、濾紙微粒中混合加馬核種量測結果之比較分析:

表五 Mn-54核種:比較分析用的盲樣標準活度 1773±0.71%(1s)Bq/ea

實驗室代碼

分析

結果 (Bq/ea)

分析結果不確定度

(%)

分析結果與標準活度之百分偏差(%)

3倍組合標準不確定度(%)

 

準確度要求(%)

精密度要求 (%)

是否

合格

LAB-1

1833

±4.18

3.38

12.72

≦12.72

≦30

合格

LAB-2

1815

±4.12

2.37

12.54

≦12.54

≦30

合格

LAB-3

1815

±1.85

2.37

5.94

≦ 5.94

≦30

合格

LAB-4

1837

±3.60

3.61

11.01

≦11.01

≦30

合格

結論:四個測試實驗室對於濾紙中Mn-54核種的分析結果,與盲樣標準活度之相對百分偏差絕對值分別是3.38%、2.37%、2.37%及3.61%,皆在其準確度要求與精密度要求的限值內,因此判定四個實驗室對於濾紙中Mn-54核種的分析結果皆合格。

表六 Co-57核種:比較分析用的盲樣標準活度 2603±0.91%(1s)Bq/ea

實驗室代碼

分析

結果 (Bq/ea)

分析結果不確定度

(%)

分析結果與標準活度之百分偏差(%)

3倍組合標準不確定度(%)

 

準確度要求(%)

精密度要求 (%)

是否

合格

LAB-1

2559

±3.95

-1.69

12.16

≦12.16

≦30

合格

LAB-2

2452

±3.61

-5.80

11.17

≦11.17

≦30

合格

LAB-3

2549

±1.08

-2.07

4.24

≦ 4.24

≦30

合格

LAB-4

2581

±2.70

-0.85

8.55

≦ 8.55

≦30

合格

結論:四個測試實驗室對於濾紙中Co-57核種的分析結果,與盲樣標準活度之相對百分偏差絕對值分別是1.69%、5.80%、2.07%及0.85%,皆在其準確度要求與精密度要求的限值內,因此判定四個實驗室對於濾紙中Co-57核種的分析結果皆合格。

表七 Y-88核種:比較分析用的盲樣標準活度 1353±0.71%(1s) Bq/ea

實驗室代碼

分析

結果 (Bq/ea)

分析結果不確定度

(%)

分析結果與標準活度之百分偏差(%)

3倍組合標準不確定度(%)

 

準確度要求(%)

精密度要求 (%)

是否

合格

LAB-1

1413

±4.33

4.43

13.16

≦13.16

≦30

合格

LAB-2

1285

±4.30

-5.03

13.07

≦13.07

≦30

合格

LAB-3

1357

±1.96

0.30

6.25

≦ 6.25

≦30

合格

LAB-4

1362

±3.60

0.67

11.01

≦11.01

≦30

合格

結論:四個測試實驗室對於濾紙中Y-88核種的分析結果,與盲樣標準活度之相對百分偏差絕對值分別是4.43%、5.03%、0.30%及0.67%,皆在其準確度要求與精密度要求的限值內,因此判定四個實驗室對於濾紙中Y-88核種的分析結果皆合格。

表八 Sn-113核種:比較分析用的盲樣標準活度 1448±0.91%(1s) Bq/ea

實驗室代碼

分析結果 (Bq/ea)

分析結果不確定度

(%)

分析結果與標準活度之百分偏差(%)

3倍組合標準不確定度(%)

 

準確度要求(%)

精密度要求 (%)

是否

合格

LAB-1

1540

±4.98

6.35

15.19

≦15.19

≦30

合格

LAB-2

1550

±4.23

7.04

12.98

≦12.98

≦30

合格

LAB-3

1494

±2.20

3.18

7.14

≦ 7.14

≦30

合格

LAB-4

1547

±4.30

6.84

13.19

≦13.19

≦30

合格

結論:四個測試實驗室對於濾紙中Sn-113核種的分析結果,與盲樣標準活度之相對百分偏差絕對值分別是6.35%、7.04%、3.18%及6.84%,皆在其準確度要求與精密度要求的限值內,因此判定四個實驗室對於濾紙中Sn-113核種的分析結果皆合格。

表九 Cs-134核種:比較分析用的盲樣標準活度 1825±2.30%(1s) Bq/ea

實驗室代碼

分析

結果 (Bq/ea)

分析結果不確定度

(%)

分析結果與標準活度之百分偏差(%)

3倍組合標準不確定度(%)

準確度要求(%)

精密度要求 (%)

是否

合格

LAB-1

1989

±4.28

8.99

14.58

≦14.58

≦30

合格

LAB-2

1754

±3.79

-3.89

13.30

≦13.30

≦30

合格

LAB-3

1757

±1.82

-3.73

8.80

≦ 8.80

≦30

合格

LAB-4

1855

±2.10

1.64

9.34

≦ 9.34

≦30

合格

結論:四個測試實驗室對於濾紙中Cs-134核種的分析結果,與盲樣標準活度之相對百分偏差絕對值分別是8.99%、3.89%、3.73%及1.64%,皆在其準確度要求與精密度要求的限值內,因此判定四個實驗室對於濾紙中Cs-134核種的分析結果皆合格。

表十 Cs-137核種:比較分析用的盲樣標準活度 1959±2.00%(1s) Bq/ea

實驗室代碼

分析

結果 (Bq/ea)

分析結果不確定度

(%)

分析結果與標準活度之百分偏差(%)

3倍組合標準不確定度(%)

 

準確度要求(%)

精密度要求 (%)

是否

合格

LAB-1

1994

±5.11

1.79

16.46

≦16.46

≦30

合格

LAB-2

1921

±4.71

-1.94

15.35

≦15.35

≦30

合格

LAB-3

1861

±1.88

-5.00

8.23

≦ 8.23

≦30

合格

LAB-4

1941

±3.30

-0.92

11.58

≦11.58

≦30

合格

結論:四個測試實驗室對於濾紙中Cs-137核種的分析結果,與盲樣標準活度之相對百分偏差絕對值分別是1.79%、1.94%、5.00%及0.92%,皆在其準確度要求與精密度要求的限值內,因此判定四個實驗室對於濾紙中Cs-137核種的分析結果皆合格。

(二)、活性碳匣中混合加馬核種量測結果評估之比較分析:

表十一 Mn-54核種:比較分析用的盲樣標準活度 3923±0.71%(1s)Bq/ea

實驗室代碼

分析

結果 (Bq/ea)

分析結果不確定度

(%)

分析結果與標準活度之百分偏差(%)

3倍組合標準不確定度(%)

 

準確度要求(%)

精密度要求 (%)

是否

合格

LAB-1

4149

±4.50

5.76

13.67

≦13.67

≦30

合格

LAB-2

4008

±3.85

2.17

11.74

≦11.74

≦30

合格

LAB-3

4052

±2.27

3.29

7.14

≦ 7.14

≦30

合格

LAB-4

4129

±3.50

5.25

10.71

≦10.71

≦30

合格

結論:四個測試實驗室對於活性碳匣中Mn-54核種的分析結果,與盲樣標準活度之相對百分偏差絕對值分別是5.76%、2.17%、3.29%及5.25%,皆在其準確度要求與精密度要求的限值內,因此判定四個實驗室對於活性碳匣中Mn-54核種的分析結果皆合格。

表十二 Co-57核種:比較分析用的盲樣標準活度 5861±1.27%(1s) Bq/ea

實驗室代碼

分析

結果 (Bq/ea)

分析結果不確定度

(%)

分析結果與標準活度之百分偏差(%)

3倍組合標準不確定度(%)

 

準確度要求(%)

精密度要求 (%)

是否

合格

LAB-1

6075

±3.62

3.65

11.51

≦11.51

≦30

合格

LAB-2

6241

±3.44

6.48

11.00

≦11.00

≦30

合格

LAB-3

5915

±1.34

0.92

5.54

≦ 5.54

≦30

合格

LAB-4

6086

±2.80

3.84

9.22

≦ 9.22

≦30

合格

結論:四個測試實驗室對於活性碳匣中Co-57核種的分析結果,與盲樣標準活度之相對百分偏差絕對值分別是3.65%、6.48%、0.92%及3.84%,皆在其準確度要求與精密度要求的限值內,因此判定四個實驗室對於活性碳匣中Co-57核種的分析結果皆合格。

表十三 Y-88核種:比較分析用的盲樣標準活度 3060±0.82%(1s) Bq/ea

實驗室代碼

分析

結果 (Bq/ea)

分析結果不確定度

(%)

分析結果與標準活度之百分偏差(%)

3倍組合標準不確定度(%)

 

準確度要求(%)

精密度要求 (%)

是否

合格

LAB-1

3085

±4.49

0.82

13.69

≦13.69

≦30

合格

LAB-2

3028

±3.83

-1.05

11.75

≦11.75

≦30

合格

LAB-3

3071

±2.27

0.36

7.24

≦ 7.24

≦30

合格

LAB-4

3158

±3.70

3.20

11.37

≦11.37

≦30

合格

結論:四個測試實驗室對於活性碳匣中Y-88核種的分析結果,與盲樣標準活度之相對百分偏差絕對值分別是0.82%、1.05%、0.36%及3.20%,皆在其準確度要求與精密度要求的限值內,因此判定四個實驗室對於活性碳匣中Y-88核種的分析結果皆合格。

表十四 Sn-113核種:比較分析用的盲樣標準活度 3523±1.00%(1s) Bq/ea

實驗室代碼

分析

結果 (Bq/ea)

分析結果不確定度

(%)

分析結果與標準活度之百分偏差(%)

3倍組合標準不確定度(%)

 

準確度要求(%)

精密度要求 (%)

是否

合格

LAB-1

3301

±4.33

-6.30

13.33

≦13.33

≦30

合格

LAB-2

3360

±4.46

-4.63

13.71

≦13.71

≦30

合格

LAB-3

3270

±2.44

-7.18

7.91

≦ 7.91

≦30

合格

LAB-4

3454

±5.50

-1.96

16.77

≦16.77

≦30

合格

結論:四個測試實驗室對於活性碳匣中Sn-113核種的分析結果,與盲樣標準活度之相對百分偏差絕對值分別是6.30%、4.63%、7.18%及1.96%,皆在其準確度要求與精密度要求的限值內,因此判定四個實驗室對於活性碳匣中Sn-113核種的分析結果皆合格。

表十五 Cs-134核種:比較分析用的盲樣標準活度 4106±2.34%(1s) Bq/ea

實驗室代碼

分析

結果 (Bq/ea)

分析結果不確定度

(%)

分析結果與標準活度之百分偏差(%)

3倍組合標準不確定度(%)

 

準確度要求(%)

精密度要求 (%)

是否

合格

LAB-1

4128

±3.86

0.54

13.54

≦13.54

≦30

合格

LAB-2

3971

±3.64

-3.29

12.98

≦12.98

≦30

合格

LAB-3

4020

±2.23

-2.09

9.70

≦ 9.70

≦30

合格

LAB-4

4247

±2.50

3.43

10.27

≦10.27

≦30

合格

結論:四個測試實驗室對於活性碳匣中Cs-134核種的分析結果,與盲樣標準活度之相對百分偏差絕對值分別是0.54%、3.29%、2.09%及3.43%,皆在其準確度要求與精密度要求的限值內,因此判定四個實驗室對於活性碳匣中Cs-134核種的分析結果皆合格。

表十六 Cs-137核種:比較分析用的盲樣標準活度 4291±2.05%(1s) Bq/ea

實驗室代碼

分析

結果 (Bq/ea)

分析結果不確定度

(%)

分析結果與標準活度之百分偏差(%)

3倍組合標準不確定度(%)

 

準確度要求(%)

精密度要求 (%)

是否

合格

LAB-1

4423

±4.82

3.08

15.71

≦15.71

≦30

合格

LAB-2

4214

±4.90

-1.79

15.93

≦15.93

≦30

合格

LAB-3

4232

±2.32

-1.37

9.29

≦ 9.29

≦30

合格

LAB-4

4354

±3.80

1.47

12.95

≦12.95

≦30

合格

結論:四個測試實驗室對於活性碳匣中Cs-137核種的分析結果,與盲樣標準活度之相對百分偏差絕對值分別是3.08%、1.79%、1.37%及1.47%,皆在其準確度要求與精密度要求的限值內,因此判定四個實驗室對於活性碳匣中Cs-137核種的分析結果皆合格。

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