葉俊賢 袁明程
核能研究所 保健物理組
1.前言
為解決核反應器相關設施除役及核能電廠營運多年來庫存之極低活度放射性廢棄物，2007年國際原子能總署(IAEA)公佈放射性廢棄物外釋限值之要求，國際上各國配合該要求分別建立量測系統及訂定管理辦法，並了解放射性廢棄物量測實驗室及其量測系統之技術能力，及協助各實驗室落實IAEA之外釋限值之要求，國際上目前已知僅少數國家完成加馬核種試樣活度比對活動，英國國家物理實驗室(NPL)曾於2007年參考IAEA之外釋限值要求舉辦此類試樣量測比對 。在台灣，國家游離輻射標準實驗室(NRSL)於2008年，參考行政院原子能委員會放射性物料管理局“一定活度或比活度以下放射性廢棄物管理辦法”(1) 及英國國家物理實驗室(NPL)的作法，於國內舉辦解除管制試樣量測分析之能力試驗試運作，而在2010年全國認證基金會(TAF)亦發行“放射性廢棄物解除管制量測技術規範”(2)供國內相關實驗室參考。
於2008年NRSL辦理的解除管制試樣量測分析之能力試驗試運作，國內共有七家機構共計10部箱型量測儀器與4部桶型量測儀器參加此比對活動，約佔國內低活度廢棄物量測儀器總數的30％，在本次6個箱型及6個桶型試樣的量測比對中，共獲得84個試樣的量測結果，其中約3/4儀器的量測結果其量測比對判定係數En≦1（表示結果通過能力試驗），或與參考值差異≦30％(3)。而在2007年英國NPL辦理的比對中，十七家機構之17部桶型量測儀器，共獲得88個試樣的量測結果，其中初驗約58 %的結果通過，經補充及解釋的複驗結果約85 %的Z-score與zeta score≦2.58（表示結果通過能力試驗） (4)。比較台灣與英國之試樣量測比對與結果判定的方法，英國的量測儀器與比對之規模與數量皆較台灣大，分析與比較二國之異同處及優劣點，作為我國未來舉辦試樣量測比對之參考及改進方向。
2.校正方法
台灣的放射性廢棄物試樣分類，一般僅保留非可燃物品如密度＞0.5 g cm-3之混凝土及金屬類；而英國的放射性廢棄物量測，除了密度較高之非可燃物品外，尚包括低密度廢棄物(soft-waste)＜0.5 g cm-3之防護衣物、手套、鞋套等。台灣NRSL使用單一核種137Cs、 54Mn及 60Co之箱型及桶型多片狀大面積射源（如圖1），片狀射源以水平式均勻放置在5種密度材質之箱型或桶型容器內，建立多種密度的體射源。對箱型偵檢器，各核種之箱型樣品使用於塑膠閃爍體偵檢器時，其密度與偵測效率關係曲線如圖2，藉由圖2可計算出不同密度的測試樣品的偵測效率，再進一步計算出各測試樣品的效率修正係數(5)。對桶型偵檢器，各核種之桶型樣品使用於塑膠閃爍體偵檢器時，其樣品密度與效率關係曲線(6)如圖3，而用於純鍺偵檢器的樣品密度與效率關係曲線如圖4，上述密度與偵測效率關係之擬合曲線皆使用Sigmaplot程式計算。再將上述箱型及桶型的密度與效率修正係數，提供各受測機構參考。對箱型容器製作7片大面積射源，對桶型容器製作9片大面積射源，而大面積面狀射源的均勻性測試結果，其個別點射源的計數率與平均值的最大差異＜20 ％。另外，其總活度的不確定度＜1 ％。
英國之受測機構的桶型量測儀器效率校正係由各受測實驗室自行執行，其中，2部塑膠閃爍體偵檢器系統使用137Cs點射源；2部碘化鈉偵檢器系統使用預估之矩陣修正係數計算，並假設待測物是混合紙與塑膠材料各半之射源；13部純鍺偵檢器加馬能譜定性與定量分析系統，有部分系統使用製造廠提供可追溯至美國國家標準實驗與技術研究所(NIST)或NPL活度標準之偵檢器特性化參數(材料：玻璃、壓克力、沙、水、鋁、混凝土、纖維素、樹脂、橡膠、錫、木材、聚乙烯、聚丙烯、乾灰塵、乾空氣等)，如AI廠之混合核種分析系統、Ortec廠之ISOTOPIC分析系統及Canberra廠之ISOCS分析系統，部分系統使用152Eu標準桶或NIST標準桶配合蒙地卡羅MCNP程式理論計算，另有部分系統使用追溯至NPL的標準射源模擬廢棄物桶並配合SNAP程式理論計算。
圖1、箱型及桶型之大面積面狀射源
圖2、箱型塑膠閃爍體偵檢器的效率關係曲線
圖3、桶型塑膠閃爍體偵檢器的效率關係曲線
圖4、桶型純鍺偵檢器的效率關係曲線
3、比對方法
3.1範圍與程序
台灣之能力試驗執行機構(國家游離輻射標準實驗室)，於2007年初召開試運轉說明會討論受測的時程與流程，會中決議參考原子能委員會(AEC)公佈之一定活度或比活度以下放射性廢棄物管理辦法，由能力試驗執行機構提供受測機構體射源標準件(55加侖標準校正桶、40 L標準校正箱、單一核種137Cs及60Co)、量測系統不確定度之評估方法與項目、密度與效率換算係數等，並負責所有測試樣之運送，比對測試期程為2個月，當年10月完成受測機構之數據分析結果，並召開能力試驗試運轉總結報告。
英國之能力試驗執行機構為國家物理實驗室(NPL)，先於2005年中邀請其國內從事核能相關機構參加，並依據“核能工業解除管制及豁免管制作業規範－核能工業實務規範”(7)召開工作研討會，說明廢棄物解除管制之程序、使用原則、量測儀器及作業方法等，並由能力試驗執行機構，提供受測機構需要之體射源標準件，其內容包括205 L 標準校正桶（混凝土或低密度廢棄物(soft-waste)之材質）、活度＜0.4 Bq/g、密度300 kg/m3、混合核種（241Am,137Cs及60Co），由能力試驗執行機構提供受測機構需要之體射源標準件，2006年末起舉辦比對活動，參加比對測試期程為5個月，每機構量測時間為5個工作天，2007年底公佈受測機構之數據分析結果。
3.2 量測儀器與測試樣
台灣的廢棄物加馬活度量測儀器，箱型樣品量測系統使用六面塑膠閃爍體(PSC)作為偵檢器；桶型樣品量測系統使用六面塑膠閃爍體偵檢器或3組純鍺偵檢器(HPGe)（附屬360。旋轉盤組合）；而英國的量測儀器主要為桶型樣品量測系統，使用塑膠閃爍體偵檢器或3組純鍺偵檢器（附360。旋轉盤組合系統）。
參加比對機構的儀器數量如表1。能力試驗比對的標準樣與測試樣，台灣使用水溶液，優點為射源均勻，但是長時間保留時活度易揮發或滲漏容器外；而英國的測試樣使用樹脂，優點為可以長時間保留及防止污染，但是射源均勻度相對較差。
表1、台英參加比對量測儀器之數量
|
偵檢器種類
|
台灣
|
英國
|
|
箱型塑膠閃爍體
|
10部
|
無
|
|
桶型塑膠閃爍體
|
2部
|
2部
|
|
桶型純鍺偵檢器
|
2部
|
13部
|
|
桶型碘化鈉偵檢器
|
無
|
2部
|
|
合 計
|
14部
|
17部
|
台灣NRSL實驗製作的測試樣密度範圍為0.6 g cm-3～1.0 g cm-3(樣品淨重除以容器容量)而測試核種分為137Cs或60Co；測試樣比活度濃度範圍為0.01Bq/g～0.1 Bq/g，以滿足“一定活度或比活度以下放射性廢棄物管理辦法” (參考IAEA外釋限值)之外釋標準0.1 Bq /g、主管機關（原子能委員會物管局）要求之合理的量測儀器低限0.02 Bq/g，以及商業級儀器量測低限約＜0.01 Bq/g等測試需求。另外，測試箱內部尺寸為長34cm、寬34cm、高36cm及厚0.1cm的不銹鋼容器；而測試桶內部尺寸為高86cm、直徑56cm及厚0.1cm的鐵容器。箱型及桶型之標準樣，其密度接近於1.0 g/cm3的樣品，是將容器內部敷以適當的防水材後，再直接注入追溯至國家游離輻射標準實驗室的137Cs或60Co射源，並添加適當量的載體後製成（如圖5所示），此樣品可提供各受測實驗室校正其儀器的偵測效率。另外，密度＜1.0 g/cm3之箱型樣品，係在箱型容器內置入75個容積150 ml的PVC圓柱罐，再於罐內注入放射性溶液製作之；而桶型樣品，係在桶型容器內置入360個容積450 ml的 PVC圓柱罐，再於罐內注入放射性溶液製作，如圖6所示。注入罐內的放射性溶液，是以廠牌eppendorf/EDOS微電腦自動分注系統進行，每滴放射性溶液全量分別滴入圓柱罐內的過濾水溶液中均勻稀釋溶解，製成0.3～1.0 g cm-3密度的測試樣，每次分注量設定為50μL/滴時，其分注量的不確定度為1.3 %。製作成箱型或桶型的標準樣與測試樣之量測標準不確定度分別約為0.75 ％(Cs-137)與0.35 ％(Co-60)。
圖5、台灣比對的整箱及整桶水溶液標準樣
圖6、台灣比對的整箱及整桶之各種密度測試樣
英國NPL實驗室為模擬低密度廢棄物，整桶活度濃度＜ 0.4 Bq g-1，在紙、纖維素、棉花、塑膠、蛭石及交換樹脂等材質中，採用700 kg m-3之交換樹脂，其密度為0.7 g cm-3，其優點為易吸收放射性溶液及均勻性佳，交換樹脂於吸收放射性核種並乾燥後，將其置入240個500 ml(約190g)之塑膠瓶內，再使用2²´2² 碘化鈉偵檢器確認測試樣的活度均勻性，而後置入205 L桶中，形成由多數圓罐堆積成均勻分佈之體射源，測試樣中241Am的濃度為600 Bq/g，137Cs及60Co的濃度為60 Bq/g，整桶測試樣秤重計算得到平均密度(樣品淨重除以容量)為0.3 g cm-3，英國並無提供桶型標準樣，由受測實驗室自行校正及訂定量測方法。台英二國執行機構之標準樣與測試樣規格如表2。
表2、執行機構之標準樣與測試樣規格
|
|
台灣
|
NRSL
|
英國NPL
|
|
|
標準樣
|
測試樣
|
測試樣
|
|
材 質
|
溶液
|
溶液
|
交換樹脂
|
|
塑膠容器(ml)
|
--
|
150/箱,450/桶
|
500
|
|
容器數量(瓶)
|
--
|
125(5層)/箱360(9層)/桶
|
250(5層)/桶
|
|
密度(g cm-3)
|
1.0
|
0.33～0.99
|
0.3
|
|
加馬核種
|
137Cs,60Co
|
137Cs,60Co
|
241Am,137Cs,60Co
|
|
活度(Bq/g)
|
0.020
|
0.01～0.10
|
0.26～0.03
|
|
不確定度(k=1)
|
0.35
|
0.75
|
0.6～0.8
|
3.3 量測不確定度
依據國際標準組織ISO GUM的量測不確定度表示方式指引(8) ，台灣各受測機構之不確定度分析項目包括體射源效率、淨計數、效率修正、秤重、穩定性、標準射源、計時及熱點效應，其中影響較大者為體射源效率及熱點效應。箱型受測儀器量測結果的不確定度評估案例如表3，而桶型受測儀器量測結果的不確定度評估案例如表4。英國的桶型受測儀器量測結果的不確定度評估，分析項目包括計測效率、淨計數、能量分支比、衰變修正及自行分析項目，桶型受測儀器量測結果的相對不確定度評估差異皆很大，其中137Cs差異較241Am大。
英國整體試樣比對的不確定度的評估，雖然有一致性的不確定度分析項目，但是並無提供評估方法，由各受測機構自行選擇方法評估，其整體試樣的不確定度的評估結果範圍較寬，最大的不確定度(241Am分析結果)約60％；而台灣有一致性的不確定度分析項目及評估方法，整體試樣的不確定度的評估結果範圍較窄，最大的不確定度（137Cs分析結果）約28%。
表3、台灣受測儀器箱型測試樣的相對不確定度評估結果例
|
試樣
代碼
|
體射源效率
(%)
|
淨計數
(cps)
|
效率
修正
(%)
|
秤重
(g)
|
穩定性
(%)
|
標準射源
(%)
|
計時
(sec)
|
熱點
效應
(%)
|
Uc(k=1)
%
|
|
Cs1
|
6.4
|
1.11
|
4.23
|
0.5
|
3.5
|
0.75
|
0.01
|
8
|
11.71
|
|
Cs2
|
6.4
|
25.45
|
4.05
|
0.5
|
3.5
|
0.75
|
0.01
|
8
|
27.97
|
|
Cs4
|
6.4
|
7.36
|
3.94
|
0.5
|
3.5
|
0.75
|
0.01
|
8
|
13.70
|
|
Co1
|
2.2
|
0.38
|
2.96
|
0.5
|
1.1
|
0.35
|
0.01
|
8
|
8.91
|
|
Co2
|
2.2
|
5.46
|
2.87
|
0.5
|
1.1
|
0.35
|
0.01
|
8
|
10.42
|
|
Co4
|
2.2
|
3.00
|
2.82
|
0.5
|
1.1
|
0.35
|
0.01
|
8
|
9.35
|
表4、台灣受測儀器桶型測試樣的相對不確定度評估結果例
|
試樣
代碼
|
體射源效率
(%)
|
淨計數
(cps)
|
效率
修正
(%)
|
秤重
(kg)
|
穩定性
(%)
|
標準射源
(%)
|
計時
(sec)
|
Uc(k=1)
%
|
|
Cs1
|
0.91
|
0.43
|
12.70
|
0.25
|
0.92
|
0.75
|
0.01
|
12.79
|
|
Cs3
|
0.91
|
0.91
|
10.92
|
0.35
|
0.92
|
0.75
|
0.01
|
11.06
|
|
Co3
|
0.42
|
0.33
|
4.64
|
0.35
|
0.92
|
0.75
|
0.01
|
4.83
|
|
CoL1
|
0.42
|
0.43
|
5.20
|
0.24
|
0.92
|
0.35
|
0.01
|
5.34
|
|
CoL2
|
0.42
|
0.33
|
5.21
|
0.24
|
0.92
|
0.35
|
0.01
|
5.34
|
|
CoL3
|
0.42
|
0.26
|
5.20
|
0.24
|
0.92
|
0.35
|
0.01
|
5.32
|
4、分析與計算
台灣的箱型或桶型塑膠閃爍體偵檢器系統的試樣量測時間皆為120秒，桶型純鍺偵檢器系統的試樣量測時間為600秒；英國的桶型塑膠閃爍體偵檢器、碘化納偵檢器及純鍺偵檢器系統的試樣量測時間分別為120秒、300秒及900秒。台灣的測試樣比活度(Bq/g)之計算方法，在假設其他參與者儀器的特性與核研所儀器相近的情況下，所有受測儀器的密度效率修正係數皆採用核研所的評估值，並由能力試驗執行機構(國家游離輻射標準實驗室)提供之。而英國的測試樣比活度(Bq/g)之計算由各參與實驗室自行評估。
4.1台灣實驗室
台灣以量測比對判定係數En值及偏差係數(FB)來分析量測結果狀況。En定義為
(1)
其中，Vi = 受測實驗室量測值，
Vs = 參考值，
UVi = 受測實驗室量測值的標準不確定度(k=1)，
UVs = 參考值的標準不確定度(k=1)。
當En大於1時，表示受測實驗室的量測結果，已顯著偏離其量測不確定度所能涵蓋的信賴水準。而為避免受測機構在做不確定度分析時，將量測不確定度過度的放大，使其En值能達到要求，因此另外訂定偏差係數指標，使各實驗室的量測準確度能達到一定的水準。偏差係數定義為
(2)
其中，Vi = 受測實驗室量測值，
Vs = 參考值，
B = 允許偏差，亦即量測值與參考值的最大容許差異。
在本報告中取B = 0.3，亦即量測值與參考值的最大容許差異為30％來計算各量測結果的FB值。台灣NRSL實驗室比對的箱型及桶型測試樣皆各有3個137Cs及3個60Co試樣，其計算結果例分別如表5及表6 。
表5、NRSL箱型儀器之Cs1測試樣計算結果例
|
代碼
|
試樣
|
量測值
|
Uc
(k=1)
|
標準值
|
Uc
(K=1)
|
En
(k=2)
|
偏差係數(FB)
|
|
A
|
Cs1
|
0.1545
|
11.71
|
0.1077
|
0.75
|
1.29
|
1.45
|
|
B
|
Cs1
|
0.1646
|
16.66
|
1.04
|
1.76
|
|
C
|
Cs1
|
0.1153
|
11.63
|
0.28
|
0.23
|
|
D
|
Cs1
|
0.1086
|
11.17
|
0.04
|
0.03
|
|
E
|
Cs1
|
0.1050
|
10.06
|
0.13
|
0.08
|
|
F
|
Cs1
|
0.1386
|
10.62
|
1.05
|
0.96
|
|
G
|
Cs1
|
0.1110
|
10.01
|
0.15
|
0.10
|
|
H
|
Cs1
|
0.1330
|
9.88
|
0.96
|
0.78
|
|
I
|
Cs1
|
0.1094
|
10.69
|
0.07
|
0.05
|
|
J
|
Cs1
|
0.1323
|
10.63
|
0.87
|
0.76
|
註：Uc(k=1)為％
表6、NRSL桶型測試樣計算結果例
|
機構
代碼
|
儀器
種類
|
試樣
|
量測值
(Bq/g)
|
Uc
(k=1)
|
標準值
(Bq/g)
|
Uc
( k=1)
|
En
(k=2)
|
偏差
係數
|
|
K
|
(PSL)
|
Cs1
|
0.01407
|
13
|
0.0202
|
0.8
|
1.70
|
1.01
|
|
Cs3
|
0.0413
|
11
|
0.0557
|
0.8
|
1.57
|
0.86
|
|
Co3
|
0.0464
|
4.8
|
0.0553
|
0.5
|
2.00
|
0.54
|
|
CoL1
|
0.0086
|
5.4
|
0.0103
|
0.5
|
1.85
|
0.55
|
|
CoL2
|
0.0191
|
5.4
|
0.0203
|
0.5
|
0.59
|
0.20
|
|
CoL3
|
0.0302
|
5.4
|
0.0311
|
0.5
|
0.28
|
0.10
|
|
L
|
(PSL)
|
Cs1
|
0.0183
|
8.9
|
0.0202
|
0.8
|
0.58
|
0.31
|
|
Cs3
|
0.0564
|
6.1
|
0.0557
|
0.8
|
0.10
|
0.04
|
|
Co3
|
0.0564
|
3.0
|
0.0553
|
0.5
|
0.32
|
0.07
|
|
CoL1
|
0.01
|
4.4
|
0.0103
|
0.5
|
0.35
|
0.10
|
|
CoL2
|
0.0218
|
4.3
|
0.0203
|
0.5
|
0.81
|
0.25
|
|
CoL3
|
0.0338
|
4.2
|
0.0311
|
0.5
|
0.95
|
0.29
|
|
M
|
(HPGe)
|
Cs1
|
0.0187
|
18
|
0.0202
|
0.8
|
0.22
|
0.25
|
|
Cs3
|
0.0501
|
12
|
0.0557
|
0.8
|
0.48
|
0.34
|
|
Co3
|
0.0447
|
7.9
|
0.0553
|
0.5
|
1.50
|
0.64
|
|
CoL1
|
0.0115
|
22
|
0.0103
|
0.5
|
0.24
|
0.39
|
|
CoL2
|
0.021
|
21
|
0.0203
|
0.5
|
0.08
|
0.11
|
|
CoL3
|
0.0339
|
16
|
0.0311
|
0.5
|
0.27
|
0.30
|
|
N
|
( HPGe)
|
Cs1
|
0.0198
|
11
|
0.0202
|
0.8
|
0.10
|
0.07
|
|
Cs3
|
0.0527
|
8.0
|
0.0557
|
0.8
|
0.36
|
0.18
|
|
Co3
|
0.0521
|
11
|
0.0553
|
0.5
|
0.29
|
0.19
|
|
CoL1
|
0.011
|
15
|
0.0103
|
0.5
|
0.22
|
0.23
|
|
CoL2
|
0.0225
|
15
|
0.0203
|
0.5
|
0.34
|
0.36
|
|
CoL3
|
0.0323
|
14.
|
0.0311
|
0.5
|
0.13
|
0.13
|
註：Uc(k=1)為％
4.2、英國實驗室
英國參加桶型試樣比對的儀器共17部，量測241Am,137Cs及60Co的混合核種試樣，共獲得88個量測結果，所有參與者皆需回報下列資訊：
(1) 量測方法 :如偵檢器種類/型式、射源與偵檢器距離、背景修正方法、計測時間、掃描模式、準直範圍及密度修正等。
(2) 校正方法 :如使用的標準射源、追溯標準、標準不確定度、幾何形狀修正常數及全部的不確定度等。
(3) 效率模式：如使用的程式及確認程式的有效性
(4) 測試樣量測結果 :包括比活度及其組合標準不確定度。
不確定度評估項目有核種淨計數率、計測效率、能量分支比、核種衰減修正、偵檢極限(MDA) 等。
英國的測試結果，以下列公式分析計算：
(4)
其中：
D：與NPL值偏離程度(%)
L：比對量測值的比活度(Bq/g)
N：NPL值比活度(Bq/g)
uD=100
(5)
其中：
uD：偏差的標準不確定度 (%)
uL：受測值比活度(Bq/g)之標準不確定度
uN：指定值（NPL值）比活度(Bq/g)之標準不確定度
ξ=
RL=
其中：
ξ：zeta score
RL：受測值的相對不確定度
Z：z-score
Rmed： 的中位值
分析241Am試樣有問題或有疑慮之原因包括：(1) 自儀器的程式中選擇了錯誤的衰減因子，無法代表NPL桶中樹脂的穿透射源的衰減因子，(2) Monte Carlo mode的典型LLW桶是假設桶中物質為輕物質、塑膠及金屬，桶壁厚度為1.2mm，而實際的NPL桶的桶壁厚度為0.8mm，由於低能量光子對於桶壁厚度之衰減較大，桶內物質組合成份的實際效率與假設效率會有差異，(3) ISOCS程式使用“ minimum uncertainties”僅引用隨機不確定度的評估結果，而非實際評估的不確定度等。
分析137Cs 試樣有問題或有疑慮之原因包括：(1) 僅引用隨機的評估不確定度結果，(2)在使用的SGS程式中未修正桶的重量，(3) 活度計算未包括核種的MDA值，(4) 計測時將試樣分析判定為低活度而忽略偵檢器已設定為量測活度＞10 Bq/g試樣，不適合量測極低活度之NPL桶等。
分析60Co 試樣有問題或有疑慮之原因包括：(1) 上述分析137Cs 試樣結果差異之原因，(2) 使用180L校正桶及在不同的背景下量測，(3) 使用塑膠閃爍體偵檢器的試樣量測結果有問題，但是量測值很接近NPL值。全部88個試樣的量測結果，分類為“同意”(in agreement)、“有問題”(questionable)或“有疑慮”(discrepant)的初步判定分析如表7，通過zeta score、z-score與RL三個判定標準的比例為241Am＝21/27、137Cs＝17/28及60Co＝10/28。
定義為“同意”者為符合“z-score及zeta score皆≦2.58，二者之相對不確定度RL值＜參與比對數之RL值”。定義為“有問題” 者為違反下列三者任一條件如“z-score＜-2.58 or＞-2.58範圍內”、“z-score＞-2.58 or＜-2.58範圍外”、“z-score＞-2.58 or＜-2.58範圍內，但是在Rlim拋物線內”。其他則定義為“有疑慮”。
表7、NPL試樣活度比對結果之初步分析
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核種
|
合格數
|
疑慮數
|
問題數
|
|
241Am
|
21/27
|
2/27
|
4/27
|
|
137Cs
|
17/28
|
7/28
|
4/28
|
|
60Co
|
10/28
|
7/28
|
11/28
|
5、結果判定
5.1台灣實驗室
所有箱型儀器量測的60個量測值中，有19個量測值其En大於1，合格者約佔68%。有15個量測值其FB大於1，合格者約佔75%。綜合En與FB的分析，有41個量測結果同時滿足En≦1與FB≦1的要求，約佔總量測數的68％。對個別箱型量測儀器的測試結果如圖7，此10部箱型儀器對所有測試樣的量測結果，能同時能滿足En≦1與FB≦1要求的只有儀器代碼E、I及J，佔受測儀器數的30％。
所有桶型儀器量測的24個量測值中，有5個量測值其En大於1，合格者約佔79%。有1個量測值其FB值大於1，合格者約佔96%。綜合En與FB的分析，有19個量測結果同時滿足En≦1與FB≦1的要求，約佔總量測數的79％。對個別桶型量測儀器的測試結果如圖8，此4部桶型儀器對所有測試樣的量測結果，能同時能滿足En≦1與FB≦1要求的有儀器代碼L及N，佔受測儀器數的50％。
圖7、NRSL各別箱型儀器之能力試驗結果
圖8、NRSL各別桶型儀器之能力試驗結果
5.2英國實驗室
英國實驗室比對的量測結果需符合zeta score、z-score與RL的三項判定標準，評估方法為計算σP (σP =Rmed N) 後，再繪製ur2/σP對應z值之Kiri plot圖，核種241Am,137Cs及60Co試樣的判定結果，以受測儀器作為評估基準時，在17部受測儀器中z-score完全合格的有5部，合格率約36％；zeta scoreB合格的有7部，合格率50％；同時符合En與FB的有5部，合格率約36％。
6、討論
彙整台灣NRSL實驗室與英國NPL實驗室，雙方初次舉辦的解除管制試樣活度量測比對結果的比較如表16。英國的試樣比對結果數量88個，較台灣41個多，判定標準的指標較多且地區亦較廣泛，因此，比對及計算期間需較長。台灣的比對試樣有2種容積及多種密度，活度較低且範圍較窄；而英國的比對試樣僅有1種容積及1種密度。英國的量測結果，符合zeta score、z-score與RL的三項判定標準的合格率約85%；台灣符合En與FB的二項判定標準合格率約70%。而目前國際間尚無舉辦跨國的解除管制試樣活度量測的比對活動。
6.1台灣NRSL實驗室
1. 整體而言，對於活度較低的樣品，受測儀器的量測不確定度較大，而與參考值的偏差亦較高，此肇因於低計數率情況下的統計偏差較高，且易受背景干擾之故。而各系統對60Co量測的準確度較137Cs為高，此則肇因於60Co的加馬能量與加馬射線豐度都較137Cs高，因此比較容易從樣品中穿透出來而被量測到。對量測60Co及137Cs核種時的最低可測活度，箱型與桶型儀器皆可低於0.1Bq/g (IAEA之外釋限值)，亦皆符合主管機構對廢棄物解除管制量測儀器比活度量測門檻的要求(≦0.02Bq/g)。
2. 能力試驗執行機構經整合各受測機構的意見，統一由能力試驗執行機構計算最終之量測結果與其量測標準不確定度，由於能力試驗執行機構無法深入至每一量測系統，僅能對主要的、共通性的不確定度來源作分析，因各系統量測不確定度來源評估可能的疏漏，使最終量測結果的不確定度可能略微偏小，也造成在計算En時將略偏嚴格。
3. 本次能力試驗試運作，各實驗室引用能力試驗執行機構建立之修正參數，修正後的結果明顯較無修正的結果佳，但此參數由於系統間之差異可能無法完全適用於各系統，因此建議，在本次能力試驗試運作後，受測機構應針對系統特性，建立完全適用之系統修正參數與完整的量測不確定度評估，如此，量測結果應可大為改善。
4. 依據各受測機構儀器之量測結果，使用En值來篩選時，量測結果的合格率約70％，平均的標準不確定度(k=1)為12%；而使用FB作為評估基準時(合格偏差訂在30%)，量測結果的合格率約80%。同時符合En與FB的合格率約70%。
5. 以受測儀器作為評估基準時，在14部受測儀器中En完全合格的有5部，合格率約36％；FB合格的有7部，合格率50％；同時符合En與FB的有5部，合格率約合格率約36％。
6.2 英國NPL實驗室
1. 整體試樣比對的不確定度評估結果範圍很大，參與者建議NPL舉辦研討會說明評估方法，提供指引(附分析案例)，降低參加機構間的差異。
2. 量測分析程式種類及校正方法較多元化，建議大多數使用相似程式ISOCS及ISOTOPIC的機構，彼此間相互技術交流，採取一致性的量測方法，解決相同系統計算結果差異的問題。
3. 未來NPL將舉辦多場的工作研討會(workshop)，討論試樣的量測技術，而決定物質的計測效率及慎重的評估不確定度是未來重要的課題。
4. 下次NPL將舉辦非均勻活度分布桶的量測比對技術。
5. 排除儀器之MDA值太高及單一核種活度，而採取總活度的計算結果，則88個測試樣中有51個通過NPL的判定標準，合格率約58％。
6. 在數據偏離或有問題待說明的37個測試樣中，有24個經補充資料及說明後通過NPL的判定標準，即合格率提高為約85％；另外，有差異及疑慮的量測值則尚未找出原因。
7. 部份儀器經由製造廠或追溯，已在程式中鍵入穿透射源之密度修正因子。
表16、比較台灣與英國的初次解除管制試樣活度量測比對
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項 目
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台灣NRSL實驗室
|
英國NPL實驗室
|
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量測儀器
及時間
|
HPGe偵檢器：900秒
PSC偵檢器：120秒
|
HPGe偵檢器：900秒
NaI偵檢器：600秒
PSC偵檢器：120秒
|
|
分析程式
|
INER、WCMPC、NDA2000
|
NDA2000,Genie2000,ISOCS,MCNP
ISOTOPIC,SNAP,matrix correction
|
|
校正效率
|
5種密度(137Cs、54Mn及60Co)
|
5種密度(152Eu)、製造廠內鍵效率、
偵檢器特性化參數(約15種材料)
|
|
測試核種
|
單一核種137Cs或60Co
|
混合核種241Am、137Cs及60Co
|
|
測試密度
|
0.6～1.0 g/cm3 (溶液)
|
0.3 g/cm3 (交換樹脂)
|
|
測試活度
|
0.01～0.11 Bq/g
|
0.02～0.25 Bq/g
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|
測試結果數量
|
41 (箱型)、24 (桶型)
|
88 (桶型)
|
|
判定方法
|
En=(Vi-Vs)/〔2×(UVi＋UVs)1/2〕
FB=(Vi-Vs)/B
|
D =100〔(L/N)-1〕
UD =100(L/N)〔(UL/L)2＋(UN /N)2〕1/2ζ=(L/N)/(UL2＋UN2)1/2
R = UL/L
Z =(L/N)/R
|
|
判定標準
|
En≦1及FB≦1
|
1.zeta score及z-score≦2.58
2.相對不確定度RL值＜參與比對數之認可RL值
|
|
合格率
|
137Cs、60Co：68 %(箱型)
137Cs、60Co：79 %(桶型)
|
241Am：79 %(桶型)
137Cs：79 %(桶型)
60Co：79 %(桶型)
|
參考文獻
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2. “放射性廢棄物解除管制量測技術規範”TAF-CNAL-T12(1) ,(財)全國認證基金會 2010.
3. 葉俊賢,袁明程“解除管制試樣量測分析之能力試驗試運作總結報告”, INER-5705, 2008.
4. “A Comparison of Procedures Used at UK Nuclear Sites for Gamma Assays of Potentially Contaminated or Activated Materials ”,NPL Report IR 2， 2007.
5. 葉俊賢,袁明程“箱型廢棄物活度監測器之校正及特性 ”,INER-4229, 2006.
6. 葉俊賢,袁明程“桶型加馬活度計測系統之校正方法 ”,INER-5068R, 2007.
7. “Clearance and Exemption Principles, Processes and Practices for Use by the Nuclear Industry”,Nuclear Industry Safety Directors Forum , 2006.
8. “Guide to the Expression of Uncertainty in Measurement ”. International Organization for Standardization, ISO GUM, 1995.
