張益民(放射試驗室) 溫淑媛(放射試驗室)
摘 要
度量環境試樣鍶89暨鍶90核種活度主要的計測方法有低背景貝他計測法及謝侖可夫輻射計測法。低背景貝他計測法是利用低背景比例偵檢系統(Low Background Proportional Counting System)測定受測樣中放射性核種(可能同時有鍶89、鍶-90及釔-90核種)的總貝他活度,並視其度量目標為僅測定鍶-90核種活度或需同時測定鍶-89、鍶-90核種,再決定採用一次或兩次計測的度量方法(若同時測定鍶-89及鍶-90核種活度時,需採用複雜的數學方法,計算鍶-89及鍶-90核種活度);此種度量方法通常需將待測樣靜置兩週以上,等待鍶-90和釔-90核種達到永久平衡(Sequelar Equilibrium)後,直接計測總貝他活度,或經放射性釔核種沈澱分離,測得釔-90 核種活度後,再推算出放射性鍶核種活度。謝侖可夫輻射計測法則是利用液體閃爍分析系統(LSA,Liquid Scintillation Analyzing System)度量能釋放出高貝他粒子能量之鍶-89及釔-90核種的謝侖可夫輻射(Cerenkov Radiation)能譜,此法亦可同時度量鍶-89及釔-90核種,亦需複雜的數算方法計算出放射性鍶核種活度,但可不需兩週時間等待鍶/釔-90達成永久平衡;由於謝侖可夫輻射不易受到其他核種干擾、不使用有害人員及環境的閃爍液(Cocktail or Scintillator)計測及計測效率幾乎不受環境條件影響,可使放射性鍶核種純化分析及計測效率校正作業大幅簡化,是已知最佳的快速度量方法。
關鍵詞:低背景貝他計測法、謝侖可夫輻射計測法、液體閃爍分析系統
壹、前 言
放射性鍶核種(Radiostrontium)是核分裂反應(Nuclear Fission Reaction)的主要產物,其中鍶-90核種因具有長半衰期(28年)、高貝他粒子能量(最大貝他粒子能量為540keV)和趨骨性(Bond Seeker)等輻射防護的關鍵特性;轍諾比爾事故、早年核爆落塵,甚至核能電廠正常運轉中均有可能為環境帶來鍶-90核種;這些殘存於環境的鍶-90核種,經由食物鏈傳遞進入人體,一旦人體攝入足量的鍶-90核種便可能造成不可彌補的輻射傷害(根據美國聯邦輻射防護法規No.11報告記載,其劑量轉換因子為3.85x10-5毫西弗/貝克,此值較另一個長半衰期核種銫-137約高出3倍);因此世界各國的輻射防護及環境保護單位,莫不將鍶-90核種的活度測定視為環境輻射偵測的重點項目。本公司核能電廠環境輻射偵測計畫,由放射試驗室專責執行,其中環境試樣放射性鍶核種(鍶-89及鍶-90核種)活度測定即為主要的偵測項目。
鍶-89及鍶-90核種均為純貝他蛻變反應,蛻變過程不會釋出加馬光子,無法以典型的加馬能譜分析法度量;而其所釋出的貝他粒子,因屬連續能譜容易被其他放射性核種所干擾,因此純化過程必需嚴格謹慎,加以環境試樣中與其同為鹼土金屬的鎂、鈣元素含量甚多,尤其是與化學性質相近的鈣元素極不易與鍶核種分離;因此,一般而言,放射性鍶核種的純化作業均頗繁雜。
傳統的放射性鍶純化方法以硝酸鍶沈澱法1為主,輔以一連串的草酸鍶、碳酸鍶沈澱過程,及為了去除放射性鋇(鋇-140)及天然界大量存在的鈾-238及釷-232子核種(如鉛-212、鉛-214、鐳-226等)干擾而設計的鉻酸鋇沈澱法,使得純化過程相當繁瑣、複雜和費時,加以純化及消化過程必需使用大量濃(或發煙)硝酸、濃鹽酸,對工作人員身體健康造成不良影響,因此世界各國的環境輻射偵測作業單位莫不亟於開發簡單、有效、省時、少酸的放射性鍶純化方法2-4。
本室先前例行作業所使用之環境生物試樣放射性鍶分析作業,係取經250~350℃碳化12小時、在450℃高溫下灰化24小時以上的環境生物試樣灰分10克,在純化作業進行前先經35毫升濃硝酸(約70﹪)及25毫升濃鹽酸(37﹪)於玻離燒杯中加蓋消化數次,至灰樣呈現灰白或青白色時為止。由於使用多次消化,需耗費為量可觀的濃硝酸及濃鹽酸(各約100毫升)及至少半天的消化時間,消化效果卻未必良好(有些生物試樣不易消化至灰白色),因此本室放射性鍶分析作業人員乃致力於尋找快速、安全、有效的消化方法。本室九十年度研究發展計畫報告5中所研發出來的「二次高溫灰化法」(灰樣於800℃高溫下再灰化4小時),經實驗證明是一種不會有鍶核種逸失的顧慮,且祇需要使用少量的濃硝酸(20毫升)、濃鹽酸(10毫升),30分鐘內完成消化作業的絕佳前處理方法(約10分鐘即可將灰樣消化至白色),因此本測試報告乃將「二次高溫灰化法」做為環境試樣放射性鍶核種分析的例行前處理標準步驟。
放射性鍶核種活度度量方法大致有兩種。第一種是利用低背景比例偵檢系統(Low Background Proportional Counting System)測定受測樣中放射性核種(可能同時有鍶89、鍶-90及釔-90核種)的總貝他活度,並視其度量目標為僅測定鍶-90核種活度或需同時測定鍶-89、鍶-90核種,再決定採用一次或兩次計測的度量方法(若同時測定鍶-89及鍶-90核種活度時,需採用複雜的數學方法,計算鍶-89及鍶-90核種活度);此種度量方法通常需將待測樣靜置兩週以上,等待鍶-90和釔-90核種達到永久平衡(Secular Equilibrium)後,直接計測總貝他活度,或經放射性釔核種沈澱分離,測得釔-90 核種活度後,再推算出放射性鍶核種活度。第二種是使用液體閃爍分析系統,度量能釋放出高貝他粒子能量之鍶-89及釔-90核種的謝侖可夫輻射(Cerenkov Radiation)能譜,此法可同時度量鍶-90及釔-90核種或同時度量鍶-89、鍶-90及釔-90核種,但亦需複雜的數算方法計算出放射性鍶核種活度;此法可不需兩週時間等待鍶/釔-90達成永久平衡,且因謝侖可夫輻射不易受到其他核種干擾、不使用有害人員及環境的閃爍液(Cocktail or Scintillator)計測及計測效率幾乎不受環境條件影響,可使放射性鍶核種純化分析及計測效率校正作業大幅簡化,是已知最佳的快速度量方法。
本室目前例行放射性鍶純化作業,係使用液體閃爍分析系統,兩次度量鍶-89及釔-90核種的謝侖可夫輻射(Cerenkov Radiation)能譜,同時測定鍶-89及釔-90核種活度的計測方法;再配合兩次計測所得的聯立方程式,推導出鍶-89和鍶-90的核種活度。
貳、謝侖可夫輻射計測原理
當能量大於300 keV的貝他粒子通過一高介電常數的透明介質 (例如水)時,會發生局部分子偏極化現象(Local molecular polarization),這些被偏極化的分子回到基態(Ground State)時,會將多餘的能量以電磁輻射的形式釋放出來;高能貝他粒子在水中的速度高於光在水中的速度時,所釋出的電磁輻射波長(3000~6000埃)與紫外光相近,此種現象稱之為謝侖可夫效應(Cerenkov Effect),而所釋出的電磁輻射則稱為謝侖可夫輻射。
由於謝侖可夫輻射的波長與紫外光接近,與液體閃爍分析儀中光電倍增管(PMT,Photomultiplier Tube)的有效偵測範圍幾乎相同,因此謝侖可夫輻射可被輻射度量作業常用的液體閃爍分析儀輕易地測得。
不同能量的高能貝他粒子在水中所產生謝侖可夫輻射的光子產率大致與貝他粒子的能量和強度成正比。在液體閃爍計測系統的實務計測中,中、低能量貝他粒子(最大貝他粒子能量小於700 keV)在水溶液中謝侖可夫輻射的計測效率均甚低;而當貝他粒子的最大貝他粒子能量超過1 MeV時,謝侖可夫輻射計測效率則大幅增加。放射性鍶核種利用液體閃爍分析儀執行謝侖可夫計測時,由於鍶-90核種的最大貝他能量540 keV較產生謝侖可夫輻射的低限能量(Threshold)低,更遠低於釔-90核種的最大貝他能量2.27 MeV,致使鍶-90核種的計測效率與釔-90的計測效率相較可忽略不計,如此不需分離鍶-90與釔-90核種,即直接度量釔-90核種計數率值,便可求得鍶-90核種活度;因此可使放射性鍶核種分析的純化作業和謝侖可夫輻射計測的校正作業較以往簡化許多。
參、放射性鍶核種活度計算方法
利用謝侖可夫輻射度量鍶-89及鍶-90核種蛻變率之計算公式如下:
C1-B1=ESr-89*DSr-89*Kd1+EY-90*DSr-90*Kg1*Kc ------------(1)
C2-B2=ESr-89*DSr-89*Kd2+EY-90*DSr-90*Kg2*Kc ------------(2)
(i).解聯立方程式 [(1)* Kg2 –(2)* Kg1] 得:
[(C1-B1)* Kg2 –(C2-B2)* Kg1]= ESr-89*DSr-89*(Kd1*Kg2- Kd2*Kg1)
則 DSr-89 = ----------(3)
(ii).解聯立方程式 [(1)* Kd2 –(2)* Kd1] 得:
[(C1-B1)* Kd2 –(C2-B2)* Kd1]= EY-90*DSr-90*Kc *(Kd2*Kg1- Kd1*Kg2)
則 DSr-90 = -----------(4)
其中C1:第一次謝侖可夫輻射度量環境試樣計數率值(cpm)
C2:第二次謝侖可夫輻射度量環境試樣計數率值(cpm)
B1:第一次謝侖可夫輻射度量空白試樣計數率值(cpm)
B2:第二次謝侖可夫輻射度量空白試樣計數率值(cpm)
ts :環境試樣之取樣時刻(天)
t0 :環境試樣釔-90核種起始成長時刻(天)
t1 :環境試樣第一次謝侖可夫輻射之計測時刻(天)
t2 :環境試樣第一次謝侖可夫輻射之計測時刻(天)
tC :環境試樣暨空白試樣之計測時間(分鐘)
ESr-89:鍶-89核種謝侖可夫輻射度量(0-30Kev)之計測效率值
EY-90:釔-90核種謝侖可夫輻射度量(0-30Kev)之計測效率值
DSr-89:鍶-89核種在取樣時刻之蛻變率(dpm)
DSr-90:鍶-90核種在取樣時刻之蛻變率(dpm)
Kd1:鍶-89核種自取樣時刻至第一次計測時刻之蛻變修正因子
Kd1 =
Kd2:鍶-89核種自取樣時刻至第二次計測時刻之蛻變修正因子
Kd2=
Kg1:釔-90核種自分離時刻至第一次計測時刻之成長修正因子
Kg1 = 1 -
Kg2:釔-90核種自分離時刻至第二次計測時刻之成長修正因子
Kg2 = 1 -
Kc:釔-90核種在謝侖可夫輻射度量期間之蛻變修正因子
Kc = *[1 - ]
=* [1 - ]
故鍶-89及鍶-90核種活度,則可由下式求得:
ASr-89 = ---------------- (5)
ASr-90 = ---------------- (6)
而來自於計測的一倍標準偏差值則可由下式求得:
s Sr-89 = -------------(7)
s Sr-90 = -------(8)
其中 ASr-89:鍶-89核種在取樣時刻之核種活度(Bq/Kg或Bq/L)
ASr-90:鍶-90核種在取樣時刻之核種活度(Bq/Kg或Bq/L)
V :環境試樣(灰化處理後)之分析量(Kg)
a :環境試樣在灰化處理前後之重量比值,即試樣鮮重與灰重之比值(灰化比)
Y :鍶元素在鍶純化過程中之化學回收率
肆、實驗方法
一、實驗設備
離心機(250毫升及50毫升)
烘箱
加熱盤
磁攪拌器
天平
液體閃爍計數系統(LSC 2250)
二、試藥
鍶載體溶液︰16 毫克/毫升
釔載體溶液︰20 毫克/毫升
濃鹽酸
濃硝酸(70%)
濃氨水
氫氧化銨︰ 0.5 N
硝酸溶液︰ 2 N
酚汰指示劑:1%
溴甲酚綠指示劑:1%
三、生物試樣(包括農漁產品、蔬菜草樣、牛羊奶)放射性鍶化學前處理步驟:
1. 秤取10克灰樣,置於800℃高溫爐中再灰化4小時。
2. 將灰化物放入250毫升燒杯,加入3毫升鍶載體溶液(20mg Sr2+/mL)及1毫升鍶-85示蹤劑溶液;再加入20毫升濃硝酸及10毫升濃鹽酸,蓋上表玻璃後,置於加熱盤上加熱消化。
3. 俟灰化物被消化成白色或灰色後,將燒杯自加熱盤上移開,靜置至完全冷卻。加去離子水至100毫升,再利用直徑4.7 cm 的Whatman GF/C 玻璃纖維濾紙過濾消化物,並將過濾液倒入另一個500毫升燒杯備用。
4. 在500毫升燒杯中加去離子水至150毫升;邊攪拌邊加入100毫升飽和草酸溶液。滴入2~3滴溴甲酚綠指示劑(變色範圍:3.8-5.4),以濃氨水調整溶液pH值至溶液呈藍綠色為止(當白色草酸鹽產生時,應逐滴加入濃氨水,以避免過鹼情形發生);再加入10毫升pH5之醋酸/氫氧化鈉緩衝溶液。於加熱盤上持續攪拌10分鐘,俟白色草酸鹽沈澱產生完全後,靜置過夜。
5. 以傾析法倒去大部分上層澄清液,並將剩餘的溶液及草酸鹽沈澱倒入250毫升的PE離心瓶;調整PE離心瓶的液面高度至相等,再以大容量離心機(轉速3500rpm)離心10分鐘後取出。將離心瓶內的上層澄清液倒去,再以100毫升8N硝酸攪拌溶解草酸鹽沈澱。將溶液倒入250毫升燒杯中,並在加熱盤上將溶液蒸至約10毫升,將燒杯自加熱盤上移開靜置。
6. 以少量濃硝酸將濃縮液移至50毫升離心管中,再加入濃硝酸至30毫升,持續攪拌至白色硝酸鍶沈澱產生,記錄硝酸鍶沈澱發生時刻t0,將離心管置於冰水浴中冷卻至少10分鐘。
7. 將離心管放入高轉速離心機(5000rpm)中,離心10分鐘後,丟棄上層澄清液。
8. 以少量去離子水溶解硝酸鍶沈澱,再加入去離子水至10毫升。若有不溶物殘留時,則將含不溶物的離心管置於高轉速離心機(5000rpm)中再離心10分鐘,然後將澄清液倒入另一乾淨離心管內,補充去離子水至10毫升。
9. 將溶液倒入液體閃爍計測專用PE計測瓶。
10. 將環境試樣及空白試樣PE計測瓶儘快送液體閃爍計測系統,執行第一次謝侖可夫輻射計測,記錄第一次計測時刻 t1。
11. 靜置至少7天,執行第二次謝侖可夫輻射計測,並記錄第二次計測時刻 t2。
12. 將執行過謝侖可夫輻射計測之環境試樣計測瓶與含1毫升鍶-85示蹤劑(10毫升溶液)之對照組計測瓶,送碘化鈉偵檢器(NaI(Tl) Detector)加馬能譜分析系統度量鍶-85核種計數率。以環境試樣計測瓶和對照計測瓶所測得鍶-85核種計數率比值,求出鍶純化過程之化學回收率Y。
伍、結果與討論
一、環境試樣二次高溫灰化前處理法(Sample Reashing Pretreatment)
環境試樣(尤其是生物試樣)採用二次高溫灰化處理後,從後續試樣消化作業的定性觀查中(表1),可以明顯改善許多已往(一次)灰化前處理法耗時、費酸、有損人員健康、造成環境污染及消化效果不佳的缺點。根據蔬菜、茶葉等環境生物試樣經二次高溫灰化前處理(450℃及800℃)後,再經少量濃硝酸及濃鹽酸消化處理後所得的消化結果可以得知:二次高溫灰化前處理對後續消化作業提供了絕佳的消化效果。
表1、傳統灰化與二次灰化前處理法對灰樣消化作業費時、費酸及消化效果之比較
前處理法
|
消化作業
需要時間
|
濃酸用量
|
消化效果
|
灰化條件
|
濃硝酸
|
濃鹽酸
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一次灰化前處理法
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4~8小時
|
約100毫升
|
約75毫升
|
殘渣可消化至灰白
|
450℃灰化24 hr
|
二次灰化前處理法
|
20~30分鐘
|
20毫升
|
10毫升
|
殘渣可完全變白
|
800℃再灰化8hr
|
為了確認本報告所使用的二次高溫灰化前處理不會對放射性鍶核種造成逸失(Escape)情形,特別設計一組實驗如下:
1. 於4公升鮮牛奶試樣中加入1克硝酸鍶,完全溶解後依本室傳統灰化前處理步驟, 分別於250℃下碳化12小時、450℃下灰化24小時後,製得灰樣28.1克;
2. 從灰樣中稱取1克灰樣6組,分別於600~1100℃不同溫度條件下再灰化4小時;利用天平稱出不同溫度二次灰化後的灰樣重量,求出二次灰化的再灰化比(a');
3. 稱取各組不同溫度二次灰化樣,裝入中子活化分析(NAA,Neutron Activation Analysis)專用的塑膠照射管(Irradiation Tube);
4. 送國立清華大學水池式核反應器(THOR,Tsing Hua Open Pool Reactor)照射一星期;
5. 利用加馬能譜分析系統度量硝酸鍶(鍶-84同位素)在THOR核反應器內經中子活化反應(Neutron Activation Reaction)而得的鍶-85核種活度,可以觀察放射性鍶核種在不同溫度條件下的核種逸失情形。
表2、放射性鍶核種在不同溫度條件下的核種逸失情形
灰化
溫度
|
再灰
化比
(a')
|
送照射重量
(W,g)
|
實際照射重量(W/a')
|
鍶-85
活度(A)
(Bq/ea)
|
鍶-85
活度(S)
(Bq/g)
|
備註
|
450℃
|
1
|
0.1780
|
0.1780
|
1460
|
8202
|
|
600℃
|
0.963
|
0.2357
|
0.2447
|
2060
|
8418
|
|
700℃
|
0.897
|
0.1923
|
0.2144
|
1770
|
8256
|
|
800℃
|
0.806
|
0.2058
|
0.2553
|
2260
|
8852
|
|
900℃
|
0.724
|
0.2054
|
0.2837
|
2470
|
8706
|
|
1000℃
|
0.778
|
0.2060
|
0.2648
|
2690
|
10158*
|
|
1100℃
|
0.869
|
0.1972
|
0.2269
|
1900
|
8374
|
|
註:S = A/(W/ a')
由表2鍶-85核種活度測值可以發現:除了1000℃受測組所得灰樣經中子活化產生的鍶-85核種可能因為照射管在核反應器內的位置偏差而有較大的活度差異外,其餘受測組與未經二次灰化的對照組的鍶-85活度測值均非常一致,此可證明在600~1100℃的高溫條件進行二次灰化前處理並不會發生放射性核種逸失情形。
二、 謝侖可夫計測度量放射性鍶核種活度之討論
1. 謝侖可夫計測係利用待測試樣中特定放射性核種釋出高能貝他粒子時,會激發溶液(嚴格說應是溶液中的溶劑--水)產生波長大約與紫外光相當的謝侖可夫輻射,當謝侖可夫輻射與液體閃爍分析儀中的光電倍增管發生光電效應時,即可由測得(或入射)的光子(謝侖可夫輻射)數目推算出試樣中某特定核種的活度值。由於理論上謝侖可夫輻射的發生原理係為高能貝他粒子與水之交互作用,因此計測時待測樣祇需維持水溶液狀態,不需經任何沈澱反應製備,也不需添加任何試劑(如閃爍液)。在實務上,因謝侖可夫輻射不與水溶液中的任何化學物質發生自我吸收效應,因此其計測效率亦不因化學物質含量多寡而改變,當然也和試樣溶液的體積、酸鹼度及鍶載體量無關。有關謝侖可夫計測與試樣溶液的體積、酸鹼度及鍶載體量間之關係,可由表3、4和5得知。
觀察表3、4、5可知:試樣溶液中鍶/釔-90平衡核種謝侖可夫計測的實測效率,在試樣體積、溶液中硝酸濃度和鍶載體含量等計測條件改變下,均能維持在66﹪~69﹪(0-30 keV)幾乎不變(LSC2290)。由於謝侖可夫計測具備如此特殊的輻射計測特性,使其核種純化過程能因不受鍶載體量的限制而能大幅地簡化,效率校正作業的化學步驟也能因單點校正而更容易操作。尤其是,謝侖可夫輻射的計測效率能用單點校正,不必如傳統的放射性鍶核種分析,利用低背景比例偵檢系統或液體閃爍分析儀度量貝他粒子活度時,每次校正都必需使用檢量線做二階或對數多項式迴歸分析;如此,可大幅度地降低許多計測效率校正部分不確定度評估的困擾(祇要多次重覆度量即可求得計測效率的標準偏差)。
表3、試樣溶液體積與釔-90核種謝侖可夫計測效率之關係
待測樣
體積
|
計數率
(cpm)
|
添加活度
(dpm)
|
計測效率
(﹪)
|
備註
|
5 mL
|
587
|
887
|
66.2
|
待測溶液含鍶/釔-90平衡射源
|
10 mL
|
515
|
739
|
69.7
|
15mL
|
521
|
780
|
66.8
|
20mL
|
574
|
870
|
66.0
|
註:以上數據為液體閃爍計測儀LSC2250所測得,計測範圍為0 ~ 30 kev。
|
表4、試樣溶液硝酸濃度與釔-90核種謝侖可夫計測效率之關係
待測溶液
硝酸濃度
|
計數率
(cpm)
|
添加活度
(dpm)
|
計測效率
(﹪)
|
備註
|
純水
|
571
|
833
|
68.5
|
待測溶液含鍶/釔-90平衡射源
|
0.1N硝酸
|
605
|
904
|
66.9
|
1N硝酸
|
577
|
837
|
68.9
|
3N硝酸
|
582
|
854
|
68.1
|
註:以上數據為液體閃爍計測儀LSC2250所測得,計測範圍為0 ~ 30 kev。 |
表5、試樣溶液中鍶載體量與釔-90核種謝侖可夫計測效率之關係
待測溶液
鍶載體量
|
計數率
(cpm)
|
添加活度
(dpm)
|
計測效率
(﹪)
|
備註
|
12.37 mg
|
564
|
836
|
67.5
|
待測溶液含鍶/釔-90平衡射源
|
24.74 mg
|
607
|
883
|
68.7
|
37.11 mg
|
655
|
962
|
68.1
|
49.48 mg
|
561
|
840
|
66.8
|
註:以上數據為液體閃爍計測儀LSC2250所測得,計測範圍為0 ~ 30 kev。
|
2. 雖然謝侖可夫輻射不受大多數化學分析或輻射計測常見的干擾因素所限制,然因謝侖可夫輻射本質上為低能量光子,在其與光電倍增管發生光電效應前,仍易受到溶液中的有色物質所吸收或淬息,而使計測效率下降或呈現不穩定現象6,7,8,為克服此種顏色淬息效應(Color Quenching Effect),國外文獻7曾研究利用一般商用液體閃爍計測儀提供的淬息指標參數--SIS(Spectra Index of Sample)或自訂頻道比(Channel Ratio),企圖求得這些指標與顏色效應的關聯性,最後俾能得到謝侖可夫輻射計測效率相對於淬息指標參數或頻道比的相關函數式或效率方程式。然經本室實際觀察不同顏色(或波長)在不同濃度時的鍶-89與釔-90核種的謝侖可夫輻射計測效率,卻無法得到明顯的相關性,研究其因可能與顏色的種類有關。
觀察表6鍶-89核種及表7鍶/釔-90平衡核種在不同顏色溶液中利用液體閃爍計測儀度量謝侖可夫輻射及利用紫外光/可見光光譜分析儀所得到相關數據顯示幾項訊息:
(1).溶液種類及顏色深淺對謝侖可夫輻射之計測效率有極其明顯的影響;鍶-89及釔-90核種對深色溶液如深紫色的高錳酸鉀溶液,即使濃度不高,其謝侖可夫計測效率亦會發生致命的傷害;然對淺色的硫酸銅溶液而言,計測效率甚至均超過100%。(此點頗費疑猜,然經兩次謝侖可夫輻射計測均得到硫酸銅溶液的各組計數率均較鍶-89核種及鍶/釔-90平衡核種射源對照組的計數率高)
(2).不同顏色溶液的濃度大小與謝侖可夫輻射計測效率無關,此點與表5硝酸鍶含量與謝侖可夫輻射計測效率無關的結論相符。
(3).不同顏色溶液組合(鉻酸鈉v.s.高錳酸鉀溶液)在相同紫外光吸收度(高UV吸收度)時,謝侖可夫輻射計測效率有明顯差異;而低UV吸收度的硫酸銅溶液組,謝侖可夫輻射計測效率則遠較高UV吸收度組合的計測效率高出甚多。此表示溶液對特定波長的透光度與謝侖可夫輻射計測效率的關聯性並不明顯。
(4).參考文獻曾提及,可用以建立謝侖可夫輻射計測效率關係式的淬息指標SIS,在不同顏色組合比較下,卻無法於表6和表7中觀察出與謝侖可夫輻射計測效率的關聯性;此或許意味特定波長的顏色組合,謝侖可夫輻射計測效率可能可以建立一個與SIS的關係函數,但若顏色組合不定時,要建立其關係式卻有所困難。如此將使謝侖可夫計測效率的校正作業變得較為複雜,也使想藉著簡單參數關係內插出計測效率的企圖落空。
(5).表6及表7中同時顯示,另一個液體閃爍計測作業經常使用的淬息指標tSIE,與謝侖可夫輻射計測效率亦無法建立關係式。
表6、不同顏色溶液對鍶-89核種謝侖可夫輻射計測效率及其他淬息指標之關係
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溶液
種類
|
顏色
|
波長
(nm)
|
濃度
(M)
|
相對計測效率(%)
|
UV
吸收度
|
SIS
|
tSIE
|
鉻酸鈉
|
橙黃色
|
444
|
0.25
|
14.1
|
2.117
|
14.394
|
19.7
|
0.50
|
14.2
|
2.130
|
8.813
|
17.1
|
0.75
|
13.0
|
2.142
|
8.849
|
13.2
|
1.00
|
13.3
|
2.146
|
9.675
|
16.6
|
硫酸銅
|
淺藍色
|
818
|
0.25
|
108.3
|
0.317
|
14.186
|
20.0
|
0.50
|
112.5
|
0.639
|
13.861
|
19.9
|
0.75
|
109.6
|
0.927
|
13.173
|
16.4
|
1.00
|
107.4
|
1.232
|
13.136
|
19.3
|
高錳酸鉀
|
深紫色
|
526
|
0.25
|
2.3
|
2.117
|
12.326
|
14.0
|
0.50
|
1.6
|
2.130
|
16.183
|
13.5
|
0.75
|
1.6
|
2.142
|
14.287
|
13.5
|
1.00
|
1.3
|
2.146
|
13.737
|
16.9
|
註1.:溶液波長及吸收度係由本室紫外光/可見光光譜分析儀測得。
註2.:相對計測效率為相同體積(10毫升)不同溶液與鍶-89射源對照組的謝侖可夫計數率之比值。
表7、不同顏色溶液對鍶/釔-90平衡核種謝侖可夫輻射計測效率及其他淬息指標之關係
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溶液
種類
|
顏色
|
波長
(nm)
|
濃度
(M)
|
計測效率(%)
|
UV
吸收度
|
SIS
|
tSIE
|
鉻酸鈉
|
橙黃色
|
444
|
0.25
|
35.0
|
2.117
|
12.769
|
14.1
|
0.50
|
35.0
|
2.130
|
12.201
|
13.9
|
0.75
|
32.9
|
2.142
|
11.823
|
13.9
|
1.00
|
32.6
|
2.146
|
11.428
|
13.3
|
硫酸銅
|
淺藍色
|
818
|
0.25
|
117.1
|
0.317
|
21.423
|
19.9
|
0.50
|
124.3
|
0.639
|
19.434
|
13.3
|
0.75
|
121.7
|
0.927
|
19.977
|
16.4
|
1.00
|
126.3
|
1.232
|
21.008
|
20.0
|
高錳酸鉀
|
深紫色
|
526
|
0.25
|
4.4
|
2.117
|
17.975
|
11.2
|
0.50
|
3.3
|
2.130
|
16.680
|
15.8
|
0.75
|
3.5
|
2.142
|
18.684
|
14.1
|
1.00
|
3.4
|
2.146
|
15.459
|
14.5
|
註1.:溶液波長及吸收度係由本室紫外光/可見光光譜分析儀測得。
註2.:相對計測效率為相同體積(10毫升)不同溶液與鍶/釔-90平衡射源對照組的謝侖可夫計數率之比值。
由表6及表7的結論顯示如果無法得知或控制待測溶液的溶液種類及顏色深淺時,謝侖可夫計測效率將會變成一項無法控制的變數;然由表3、4、5的觀察中,卻又得知無色溶液(硝酸鍶溶液為無色液體)的謝侖可夫計測效率與體積大小、溶液酸鹼度和內含化學物質的含量無關。綜合此兩點結論,可以推論出:若待測物為無色溶液則謝侖可夫計測效率將為祇與儀器系統計測條件(如能窗範圍、計測模式等)相關的固定值。
為此,本室乃改變傳統的放射性鍶核種化學分析程序,將可能帶來不同顏色淬息效應的除鋇步驟予以刪除,亦即放射性鍶核種純化作業僅進行至硝酸鍶沈澱步驟,如此將可免去謝侖可夫計測效率大幅變化的困擾。然而,傳統放射性鍶核種純化方法中的除鋇步驟是否可以刪去?
3. 放射性鍶核種分析省去除鋇步驟的可能影響:
省去除鋇步驟是否會造成與鍶核種化學性質相似的其他干擾核種,如鋇-140、鉛-212、鉛-214、鐳-226等(鉍核種不會隨硝酸鍶共沈),因純化不完全而發生放射性鍶核種活度高估的情形?由於獲得上述放射性核種射源有所困難,無法以添加射源(示蹤劑)方式追蹤省去除鋇步驟後上述放射性核種的殘留狀況;惟因利用謝侖可夫輻射度量放射性鍶核種活度時,在學理上上述核種具有的多項輻射特性對放射性鍶核種的活度影響不大,而除鋇步驟過程所使用的酸鹼指示劑殘存量又不易控制(溶液顏色甚至可能因pH值不同而改變)而使放射性鍶核種的謝侖可夫計測效率驟變,為此本室乃決定將除鋇步驟省去。
表8. 鋇-140、鉛-212、鉛-214、鐳-226等核種輻射特性
輻射特性
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鋇-140
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鉛-212
|
鉛-214
|
鐳-226
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核種來源(產率)
|
U(n,f) (6.35%)
|
釷-232
a蛻變
|
鈾-238
a蛻變
|
鈾-238
a蛻變
|
蛻變方式
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b-
|
b-
|
b-
|
a
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主要貝他粒子能量
(強度)
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1020keV
(60%)
|
334 keV
(85%)
|
672keV
(48.0%)、
729keV
(42.5%)
|
無
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半衰期
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12.8天
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10.64時
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26.8分
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1602年
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天然含量
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少
|
多
|
多
|
極稀少
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其他偵測
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g
|
g
|
g
|
g
|
註:鉛-212、鉛-214核種半衰期雖然很短,但因分別與其長半衰期母核種釷-232(1.41×10
10年)、鈾-238(4.51×10
9年)達永久平衡(Secular Equilibrium), 故可視為長半衰期核種。