本室針對鋇-140、鉛-212、鉛-214、鐳-226等核種的輻射特性分析如下:
(1).核種來源:
由表8可得,鋇-140核種主要係由鈾-235經熱中子核分裂而得,因此核能電廠環境試樣極少測得鋇-140核種,故其在環境試樣中含量非常稀少;而鉛-212、鉛-214及鐳-226核種因來自於釷-232及鈾-238等長半衰期天然核種的a蛻變,故環境試樣中的含量較多(尤其是土壤試樣)。
(2).放射性蛻變方式:
由表8可知:鐳-226核種因無貝他蛻變發生,故不可能對放射性鍶核種活度造成干擾;而鋇-140、鉛-212、鉛-214等核種則因進行貝他蛻變而有可能使放射性鍶核種活度被高估。
(3).貝他粒子能量與產率:
由表8中可知:鉛-212、鉛-214核種的貝他粒子最大能量分別為334kev,672、729keV。依謝侖可夫輻射計測實務瞭解,鉛-212核種的貝他粒子能量甚低,在水溶液中的計測效率甚低,不會對放射性鍶核種活度分析造成困擾;而鉛-214核種的貝他粒子最大能量雖稍高,但其在水溶液中的計測效率仍低,因此鉛-214核種的干擾亦不嚴重。
(4).自然界含量與半衰期長短:
由表8可知,鋇元素在自能界的含量本來就少,加上鋇-140核種的半衰期僅有12.8天,對月、季甚至年取樣頻度的環境試樣而言,其在試樣中的殘存量更為稀少;故對環境試樣而言,即使放射性鍶核種純化作業不特別去除鋇-140核種,其對放射性鍶核種活度亦不致造成太大影響。
(5).其他偵測方式:
鋇-140、鉛-212、鉛-214、鐳-226等核種蛻變過程均會同時釋出加馬光子,因此一般環境試樣均會以其特定的加馬能峰測定其核種活度。根據本室環境試樣加馬核種分析的實務經驗得知:除土壤試樣及少數空氣微粒試樣外,鉛-212、鉛-214、鐳-226等核種幾乎不曾出現在環境試樣中;而鋇-140核種則從未在環境試樣中被測得。
由於本室放射性鍶核種分析執行前,環境試樣均會先執行加馬核種分析,故環境試樣的加馬核種分析作業可以做為放射性鍶核種分析省去除鋇步驟不致影響放射性鍶核種分析作業的有力佐證。
綜觀上述各點可得:放射性鍶核種分析作業省去除鋇步驟後,鉛-212、鉛-214、鐳-226核種對謝侖可夫計測的影響很小;唯一可能造成放射性鍶核種分析干擾的鋇-140核種,因為其產生來源(Source Term)不易發生、半衰期(壽命)短、自然界存量少等核種特性,環境試樣迄今不曾測得;加以事先以加馬核種分析度量環境試樣,更可有效確認鋇-140核種可能的干擾程度。
4. 鍶-89、鍶-90、釔-90核種謝侖可夫輻射計測效率校正作業之討論:
表9是試樣溶液經鍶/釔-90核種分離後,利用謝侖可夫計測分別度量鍶-89、鍶-90、釔-90核種和鍶/釔-90核種達永久平衡時的計數率,用以評估三者謝侖可夫計測的實際計測效率。
由表9所得各核種經謝侖可夫計測所得之實際計測效率顯示:鍶-90核種謝侖可夫計測的計測效率(2.4﹪)遠比釔-90核種謝侖可夫計測的計測效率(67.4﹪)低;由於鍶-90核種度量時已較鍶/釔-90核種分離時刻延後2小時以上,鍶-90核種在執行謝侖可夫計測時所得的計數率值,應有相當部分來自於此段時間所成長的釔-90核種,因此鍶-90核種的實際計測效率應比2.4﹪更低。根據文獻指出鍶-90核種謝侖可夫計測的計測效率約在0.3﹪。
由於釔-90核種執行謝侖可夫計測時,幾乎不受鍶-90核種所影響,因此可以鍶/釔-90達成永久平衡時的活度測值代表鍶-90核種活度,如此可省去了鍶/釔-90核種分離的麻煩;欲度量鍶-90核種活度時,祇要讓待測的試樣溶液靜置數天,等待釔-90核種成長到適當的計數率,即可由釔-90核種的計數率值,求得鍶-90核種活度。
另外,因大多數可能干擾放射性鍶核種分析的核能電廠外釋核種,如鈷-60、錳-54和銫-137等核種,在貝他蛻變過程中均不會釋出高能量的貝他粒子,當然也不會引發謝侖可夫輻射;故利用謝侖可夫計測測定鍶-89和釔-90核種活度時,可以不必如使用傳統的低背景比例偵測系統或液體閃爍分析儀計測時,試樣溶液必需經嚴格的核種純化處理,這使得環境試樣放射性鍶核種分析的化學前處理或純化作業,增加了許多作業彈性。
表9、鍶-89、鍶-90、釔-90及鍶/釔-90核種謝侖可夫計測之計測效率
核種
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淨計數率
(cpm)
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添加活度(dpm)
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計測效率(﹪)
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備註
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鍶-89
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17205±66
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41525
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40.1±0.20
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鍶-90
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22±3
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913.7
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2.40±0.33
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釔-90
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616±24
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913.7
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67.43±2.6
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鍶/釔-90平衡
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569±24
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833
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68.3±2.9
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空白試樣
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15±1
|
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註1:以上試樣之溶液體積均為20毫升。
註2:每個試樣溶液均計測5次,每次計測10分鐘。
註3:計數率之不確定度以一倍標準差表示。
註4.:以上數據為液體閃爍計測儀LSC2250所測得,計測範圍為0 ~ 30 kev。
5. 利用謝侖可夫輻射計測作業測定鍶-89及鍶-90(或釔-90)核種活度:
表9中指出使用謝侖可夫計測時,鍶-89與釔-90核種均會被液體閃爍分析儀測得。此事實指出欲同時測定鍶-89及鍶-90核種活度時,無法單純地以釔-90核種計數率,求得鍶-89及鍶-90核種活度。
通常欲同時測定兩種核種活度時,可以利用兩個核種在不同能窗範圍(雙能窗計測,Dual Level Counting)或兩次不同計測時刻所得的計數率方程式,經解聯立方程式或向量分析後,求得鍶-89及鍶-90核種活度值。
圖1、鍶-89核種謝侖可夫輻射能譜圖。
圖2、釔-90核種謝侖可夫輻射能譜圖。
從鍶-89和釔-90核種謝侖可夫輻射的實測能譜圖(圖1及圖2)可以得知:謝侖可夫輻射是一種連續能譜;鍶-89核種謝侖可夫能譜的能量分佈範圍在0~20 keV,而釔-90核種謝侖可夫能譜的能量分佈範圍則在0~30 keV。
由於鍶-89和釔-90核種產生的謝侖可夫輻射能量相近,利用雙能窗計測可能會導致較大的誤差,因此選擇兩次不同時刻計測所得計數率方程式,解聯立方程式後,再計算出鍶-89及鍶-90核種活度。
三. 鍶-89及鍶-90核種分析最小可測得活度(MDA值)估算:
環境試樣放射性核種在95﹪可信賴度基準(Confidence Level)下的最小可測得活度Minimum Detectable Activity,即MDA值,當背景計數值較1大許多時,通常可以右式表示: MDA = 3.29*sSr 。
而由方程式(7)、(8)可知來自於計測的一倍標準偏差值為:
s Sr-89 =
s Sr-90 =
由於環境試樣幾乎不含鍶-89及鍶-90核種,因此第一、二次計測環境及空白試樣在相同計測時間內的計數值幾乎相等,即C1»B1»C2»B2,如此各次計測值可以空白試樣的計數B代替。又若採取鍶/釔分離完畢儘速進行第一次計測,及至少經過14天後再進行第二次計測的度量方式,則Kg1»0,Kg2»1,Kd2»0.8*Kd1,如此鍶-89及鍶-90核種的MDA值可以下式表示:
MDASr-89 =
= -------------(9)
MDASr90 =
= ----------------(10)
假設 背景計數率B = 10 cpm;
計測時間 T = 100 min.;
鍶-89謝侖可夫計測效率ESr89 = 0.395;
釔-90謝侖可夫計測效率EY90 = 0.5864;
化學回收率Y = 0.8;
灰樣分析量V = 0.010 Kg;
鍶-89核種自取樣至第一次計測之蛻變修正係數Kd1= 0.66(假設放置30天)
因環境試樣分析量及灰化比值不同,依例行作業實際經驗分別設定參數如下:
牛奶灰樣分析量V = 0.010 Kg,a =100倍;
蔬菜灰樣分析量V = 0.010 Kg,a =50倍;
則各環境試樣的MDASr89、MDASr90如表10。
觀察表10中各環境試樣鍶-89及鍶-90核種最小可測得活度值(MDA值)可以發現鍶-89核種的MDA值均約為鍶-90核種的MDA值2倍;而與原能會頒佈「環境輻射偵測規範」鍶-89及鍶-90核種的「可接受最小可測得活度」(Acceptable Minimum Detectable Activity,AMDA值)比較(農漁產品、蔬菜草樣鍶-89及鍶-90核種的AMDA值分別為10.0、10.0;1.0、1.0;牛羊奶和土壤試樣則未規定AMDA值),可以得知:受測各環境生物試樣的MDA值均比原能會規定的AMDA值低,即均可符合「環境輻射偵測規範」的要求。
表10、水樣、空氣微粒、土壤、牛奶、蔬菜試樣鍶-89及鍶-90核種最小可測得活度估算值。
試樣
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MDASr-89
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MDASr-90
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活度單位
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牛奶
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0.12
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0.07
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Bq/Kg
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蔬菜
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0.24
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0.13
|
Bq/Kg
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陸、結論與建議
一、二次高溫灰化法對於環境灰樣的消化作業具有省時間、用酸量少、消化效果佳的明顯改善效果;同時經中子活化分析證實:環境灰樣在600~1100℃溫度下灰化4小時,不會有放射性鍶核種逸失的顧慮。
二、利用液體閃爍分析儀進行謝侖可夫計測,因具有不受待測物體積、酸鹼度、鍶載體重量且不受鍶-90核種影響等輻射計測特性,對放射性鍶核種分析純化提供絕佳的作業彈性;惟謝侖可夫輻射的計測效率易受待測溶液中的有色物質(如酸鹼指示劑等)影響(顏色淬息),故採用謝侖可夫計測法度量時應儘可能去除溶液中的有色物質。
三、利用液體閃爍分析儀進行謝侖可夫計測,同時度量放射性鍶-89及鍶-90核種時,可採兩次計測方式處理;從兩次計測所得計數率方程式,可以分別求得鍶-89及鍶-90核種活度。
四、本室放射性鍶核種分析作業為配合謝侖可夫計測法,乃將傳統放射性鍶核種純化程序中的除鋇步驟省去;經評估可能干擾放射性核種(如鋇-140、鉛-212、鉛-214及鐳-226等)的輻射特性後,研判省去除鋇步驟應不致造成放射性鍶核種活度評估的明顯影響。另外,省去除鋇步驟還可縮短鍶/釔分離時刻與第一次計測時刻的時間差,使鍶-89核種活度計算的精確度較舊方法提高許多。
四、本實驗建立的放射性鍶核種分析純化作業配合謝侖可夫輻射計測所得各環境試樣之鍶-89及鍶-90核種分析最小可測得活度均可符合「環境輻射偵測規範」及CNLA認證「游離輻射測試領域環境試樣放射性核種分析特定規範」所規定之可接受最小可測得活度值。
柒、參考文獻
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